CO2在β-C2S(111)和(100)表面的吸附行为：对水泥基材料中碳封存的影响

《International Journal of Minerals Metallurgy and Materials》：CO2 adsorption behaviour on β-C2S(111) and (100) surfaces: Implications for carbon sequestration in cementitious materials

水泥基材料CO?吸附机理研究，对比β-C?S(111)与(100)面吸附性能，发现111面吸附能更低（?0.647 eV vs ?0.423 eV）。通过水分吸附比较（?1.588 eV）揭示 hydration优先于CO?反应。运用Bader电荷分析显示111面Ca/O位点化学活性更强（价电子变化+0.002 vs ?0.001）。研究成果为CO?捕集材料设计提供理论依据。

　　

摘要

了解水泥材料中二氧化碳（CO₂）吸附行为的差异对于减轻建筑行业的碳足迹至关重要。本研究选择了行业中最为常见的β-C₂S相作为水泥材料，并选取了β-C₂S(111)和β-C₂S(100)两个表面来研究CO₂的吸附情况。通过第一性原理计算，系统地比较了这两种表面上CO₂的吸附行为，重点关注吸附能、吸附构型以及表面重构现象。同时，还对比了CO₂和H₂O在β-C₂S(111)表面的吸附行为，以探讨CO₂对水泥水化过程的影响。结果显示，CO₂在β-C₂S(111)表面的吸附能为?0.647 eV，而在β-C₂S(100)表面的吸附能为?0.423 eV，说明CO₂在β-C₂S(111)表面的吸附更为有利。H₂O在β-C₂S(111)表面的吸附能为?1.588 eV，比CO₂的吸附能低0.941 eV，这表明β-C₂S在与CO₂反应之前更易发生水化反应。研究利用Bader电荷、电荷密度差异以及部分态密度（partial density of states）来表征CO₂、H₂O分子以及表面原子的电子性质。由于CO₂吸附过程中Ca和O原子的价电子数变化较大，β-C₂S(111)表面的初始Ca/O位点的化学反应性更高。具体而言，CO₂吸附后，β-C₂S(111)表面上Ca和O原子的价电子数均增加了0.002个，而β-C₂S(100)表面上则减少了0.001个。此外，由于O原子的价电子数较低，H₂O吸附后β-C₂S(111)表面上O原子的化学反应性比CO₂吸附后更高，从而有利于进一步反应的发生。总体而言，本研究评估了β-C₂S表面对CO₂分子的吸附能力，为新型水泥材料的开发提供了坚实的理论基础，这些材料可用于CO₂的捕获与储存。

了解水泥材料中二氧化碳（CO₂）吸附行为的差异对于减轻建筑行业的碳足迹至关重要。本研究选择了行业中最为常见的β-C₂S相作为水泥材料，并选取了β-C₂S(111)和β-C₂S(100)两个表面来研究CO₂的吸附情况。通过第一性原理计算，系统地比较了这两种表面上CO₂的吸附行为，重点关注吸附能、吸附构型以及表面重构现象。同时，还对比了CO₂和H₂O在β-C₂S(111)表面的吸附行为，以探讨CO₂对水泥水化过程的影响。结果显示，CO₂在β-C₂S(111)表面的吸附能为?0.647 eV，而在β-C₂S(100)表面的吸附能为?0.423 eV，说明CO₂在β-C₂S(111)表面的吸附更为有利。H₂O在β-C₂S(111)表面的吸附能为?1.588 eV，比CO₂的吸附能低0.941 eV，这表明β-C₂S在与CO₂反应之前更易发生水化反应。研究利用Bader电荷、电荷密度差异以及部分态密度来表征CO₂、H₂O分子以及表面原子的电子性质。由于CO₂吸附过程中Ca和O原子的价电子数变化较大，β-C₂S(111)表面的初始Ca/O位点的化学反应性更高。具体而言，CO₂吸附后，β-C₂S(111)表面上Ca和O原子的价电子数均增加了0.002个，而β-C₂S(100)表面上则减少了0.001个。此外，由于O原子的价电子数较低，H₂O吸附后β-C₂S(111)表面上O原子的化学反应性比CO₂吸附后更高，从而有利于进一步反应的发生。总体而言，本研究评估了β-C₂S表面对CO₂分子的吸附能力，为新型水泥材料的开发提供了坚实的理论基础，这些材料可用于CO₂的捕获与储存。