阳极活性和化学交叉效应对高镍层状氧化物阴极中阴极-电解质界面形成的影响

《Advanced Energy Materials》：Influence of Anode Reactivity and Chemical Crossover on the Formation of Cathode-Electrolyte Interphase in High-Nickel Layered Oxide Cathodes

高镍正极与不同活性负极配对时，负极活性引发更厚的有机富集正极电解质界面膜（CEI），导致阻抗增大和不可逆容量损失，通过operando GEIS、SEM和XPS分析揭示了负极主导的界面退化机制。

　　

摘要

随着对高能量密度锂离子电池（LIBs）需求的增加，将高镍正极与高容量负极结合使用的系统变得越来越有吸引力；然而，这些电极本身存在较高的表面反应性，从而导致界面不稳定。当它们被组合在一起时，会出现进一步的问题，其中正极向负极的迁移现象尤为明显。相比之下，负极向正极的迁移现象尚未得到充分研究，尤其是在发生较大体积变化的系统中。本文通过将LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂（NMC811）正极分别与石墨、预锂化硅氧化物（SiO_x）和锂金属负极进行组合，探讨了负极反应性对正极表面退化的影响。电压曲线和差分容量分析表明，所有电池在循环过程中都出现了极化增长。结合使用电化学技术（如操作电流恒定电化学阻抗谱（GEIS）和表面分析方法（如扫描电子显微镜（SEM）和X射线光电子能谱（XPS））发现，与更具反应性的负极配合使用会促进更厚、富含有机物的正极电解质界面（CEI）的形成，这会导致阻抗增加和较大的不可逆容量损失。通过XPS和SEM的后续分析证实了正极表面及循环后的隔膜的成分和形态变化。这些发现为理解负极驱动的高镍正极退化机制提供了见解，有助于进一步认识锂离子电池中的双向迁移现象。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。