自适应催化微室是通过DNA纳米结构与瞬态聚集体之间的协同整合而形成的

《Nanoscale Horizons》：Adaptive catalytic compartments emerge from synergistic integration of DNA nanostructures and transient coacervates

自适应催化微腔通过PHMB聚合物与ATP的多价盐桥相互作用形成，有效捕获钾离子环境下的G-四链体，血红素介导DNAzyme实现10倍催化效率提升，ATP驱动碱磷酸酶循环实现耗散催化，模拟细胞器催化功能。

　　

通过液-液相分离（LLPS）形成的生物分子凝聚体对细胞组织、催化作用以及生化途径的调控至关重要。受这些自然系统的启发，我们提出了一种新的自适应凝聚体，该凝聚体由聚己二胺（PHMB）聚合物与三磷酸腺苷（ATP）之间的多价盐桥相互作用形成。这些相分离的隔室能够有效隔离富含鸟嘌呤的DNA序列，在钾离子存在下这些序列会形成G四聚体（GQ）结构。血红素可以插入这些GQ结构中，从而生成具有增强过氧化物酶活性的催化活性DNA酶。在凝聚体内，分子扩散速率降低以及局部底物浓度升高，使得DNA酶的催化效率比在无约束状态下提高了10倍。通过整合碱性磷酸酶的酶促降解循环，这种凝聚体实现了以ATP为能量的耗散行为。通过将自组装的催化基序整合到这种耗散性宿主环境中，该系统展示了空间和时间上受调控的催化作用的关键原理，模拟了细胞微反应器的特性。我们的工作突显了基于合成LLPS的平台的潜力，这类平台可作为可调且具有隔室结构的催化系统，对仿生反应器设计以及先进功能材料的发展具有重要意义。