一种基于数据驱动的机器学习方法，用于过渡金属硫族化合物/碳复合超级电容器电极的预测建模

《Nanoscale》：A data-driven machine learning approach for predictive modeling of transition metal dichalcogenide/carbon composite supercapacitor electrodes

过渡金属二硫属化物/碳复合材料超级电容器电极性能预测研究，提出基于Transformer的TabPFN机器学习模型，结合SHAP分析和DFT计算验证，揭示共价半径、比表面积、电流密度为关键性能影响因素，建立数据驱动的新材料设计方法。

　　

过渡金属硫属化合物（MS?）材料具有独特的赝电容特性，但通常在循环过程中存在电导率低和体积膨胀的问题，这限制了它们的实际应用。将MS?与导电碳材料结合是一种常见且有效的策略，可以制备出性能显著提升的MS?/碳复合材料超级电容器。然而，这类材料的开发往往依赖于经验性的试错方法，阻碍了系统的进展。机器学习（ML）通过实现材料性质的快速筛选和预测，正在彻底改变材料科学领域。在这项研究中，我们提出了一个全面的ML框架来预测MS?/碳复合材料超级电容器电极的电化学性能。评估了四种ML模型，其中基于Transformer的TabPFN模型取得了最高的预测准确性（R2 = 0.988，RMSE = 32.15 F g?1）。Shapley Additive Explanations（SHAP）分析表明，共价半径、比表面积和电流密度是影响比电容（Cs）的关键因素。通过密度泛函理论（DFT）计算了钾离子在各种MS?晶片上的吸附能，其结果与ML预测结果一致，进一步证明了ML预测的可靠性。这项工作建立了一种数据驱动的ML方法，用于指导先进赝电容材料的设计，显著加速了其研发进程。