工程化共轭四酮-酰亚胺连接的管状碳氮化物用于提升整体水分解反应的动力学性能

《Advanced Functional Materials》：Engineering Conjugated Tetrone-Imide-Linked Tubular Carbon Nitride for Boosting Kinetics of Overall Water Splitting

提高有机光催化制氢效率的研究通过在空心多孔碳氮化物中嵌入四酮亚胺结构，实现Pt纳米颗粒锚定，增强电荷传输并优化反应动力学。机理显示苯环活性位点降低O2生成能垒，使H2和O2产率达1328.65和631.33 μmol g?1 h?1，太阳能转化效率0.16%。该成果为可见光响应有机光催化剂设计提供新思路。

　　

摘要

利用有机光催化剂将水光催化分解（POW）为H₂和O₂为可持续和绿色的H₂生产提供了一条有前景的途径。然而，如何克服快速电荷动态与缓慢氧化还原动力学之间的固有不兼容性仍然是一个巨大的挑战，这限制了POW的效率。本文提出将共轭四酮-酰亚胺连接的电子缺陷结构（CEDS）嵌入中空管状聚合物碳氮化物（TCN）中，以诱导铂纳米粒子（Pt NPs）的锚定，从而显著提升电荷载流子的传输效率，改善整体水分解的反应动力学。系统分析表明，Pt NPs与CEDS位点之间的协同作用不仅降低了激子结合能，增强了自由电子串联转移的驱动力，还在可见光照射下显著延长了TCN的空穴寿命以及CEDS的苯环寿命。机理研究进一步证实，苯环作为活性位点有利于O₂的形成过程，且该过程具有较低的热力学能量障碍。所制备的光催化剂在可见光下实现了创纪录的H₂和O₂产率，分别为1328.65和631.33 μmol g^?1 h^?1；在AM 1.5G光照条件下，太阳能转化为氢气的效率达到了0.16%。这项工作为合理设计具有可见光响应性的有机光催化剂提供了新的思路，以平衡电荷载流子的动态与表面反应。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。