通过TiO2@PTFE复合材料实现协同接触电催化和光催化作用,高效将N2转化为NH3

【字体: 时间:2025年09月27日 来源:ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION 16.9

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  催化氮固定研究开发出TiO?@PTFE复合催化剂,通过接触电催化与光催化协同实现133.6 μmol g?1 h?1的产氨活性,较纯TiO?和PTFE分别提升10.9倍和7.5倍。

  

摘要

在温和条件下,通过N2和水实现催化氮固定可以提供一种可持续的NH3合成方法。本文报道了一种结合接触电催化(CEC)和光催化的协同氮固定策略,使用一步原位水热合成的TiO2@PTFE催化剂,其活性达到了133.6 μmol g?1 h?1。这一活性分别比纯TiO2和PTFE提高了10.9倍和7.5倍,优于现有的CEC系统以及许多不使用牺牲剂的光催化系统。进一步的表征和理论计算揭示了这种协同作用:复合催化剂增强了CEC催化剂的分散性;CEC产生的电场促进了光生电荷分离并提升了半导体的费米能级,从而增强了N2的光催化还原能力;反之,半导体通过改善N2的吸附和提供额外的电子来提高CEC的效率。我们预计这项工作提供了一种“一石二鸟”的策略,为CEC-光催化的协同作用提供了新的见解,并为高性能氮固定催化剂的设计提供了理论依据。

图形摘要

一步合成的TiO2@PTFE催化剂将接触电催化与光催化相结合,在温和条件下实现了133.6 μmol g?1 h?1的NH3产量。这种协同作用源于分散性的改善、电场驱动的电荷分离、费米能级的提升以及N2吸附能力的增强。机理研究和密度泛函理论(DFT)计算证实了双场驱动的激活机制,为高效的氮固定和先进催化剂的设计提供了可行的途径。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。

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