高温锂硫电池在局部高浓度电解质环境下的失效机制

《ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION》：Failure Mechanism of High-Temperature Li–S Batteries in Localized High-Concentration Electrolytes

针对高温锂硫电池中局部高浓度电解质（LHCE）性能不足的问题，通过揭示硫还原反应和电解液溶剂化化学机制，开发了基于二乙二醇二丁基醚的B-LMCE电解质，优化电化学电压范围至1-3.8V，使电池在60℃下循环250次且支持宽温运行，为实用化锂硫电池设计提供了新途径。

　　

摘要

传统的基于乙醚的电解质在高温下难以维持锂硫（Li–S）电池的稳定运行，这是由于其热稳定性较差以及寄生反应加剧所致。尽管局部高浓度电解质（LHCE）作为一种提高热稳定性的有效策略已被提出，但在高温（HT）Li–S电池中的应用效果有限。本文通过研究硫的氧化还原反应和电解质的溶剂化化学机制，揭示了HT Li–S电池在LHCE中的失效原因。研究发现，缓慢的反应动力学和高聚硫化物的反应活性是导致高温下电池容量迅速下降的主要因素。为此，研究人员开发了一种基于二乙二醇二丁基醚的局部中等浓度电解质（B-LMCE），该电解质具有合适的阴离子浓度和较弱的溶剂化作用。这种新型电解质不仅实现了快速的阴极反应动力学，还保持了稳定的阳极/电解质界面。在1–3.8 V的定制电化学电压范围内，Li–S电池在60 °C下可维持250次循环的耐用性能，并且在0 °C–80 °C的宽温度范围内表现出优异的性能，同时支持Ah级软包电池的制造。我们的研究为设计适用于极端温度条件的Li–S电池电解质开辟了新的途径。

图形摘要

研究表明，Li₂S的解离不足和高聚硫化物的反应活性是HT Li–S电池在r-LHCE中性能迅速下降的主要因素。为此，研究人员开发了B-LMCE，这种电解质具有合适的阴离子浓度和较弱的溶剂化能力，可以有效减少电解质的消耗，抑制聚硫化物的迁移，并在定制的电化学电压范围内促进硫的氧化还原反应。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。