Z结构BiVO4/rGO/InVO4异质结通过rGO桥接的电荷转移增强了抗生素的解毒效果

《Science China-Chemistry》：Z-scheme BiVO4/rGO/InVO4 heterojunction enhances antibiotic detoxification via rGO-bridged charge transfer

抗生素污染治理中，采用微波辅助水热法合成InVO4纳米晶，通过Z型异质结构建（BiVO4/rGO/InVO4）并引入rGO电子传输桥，显著提升四环素（TC）降解效率（较单催化剂提高3.9-21.5倍），循环稳定性良好（5次循环后活性保持稳定），并验证了协同氧化机制（h?、·OH、·O??共同作用）及生态安全性。

　　

摘要

抗生素污染物已成为全球性的环境挑战，四环素（TC）由于使用广泛且难以降解，对生态系统构成了严重威胁。在这项研究中，采用微波辅助的水热法合成了InVO₄纳米晶体。通过应用能带工程策略，将InVO₄与BiVO₄结合构建了Z型异质结，并引入还原氧化石墨烯（rGO），制备出了BiVO₄/rGO/InVO₄三元光催化剂，用于高效降解TC。结构表征和理论计算表明，Z型异质结的构建有助于光生载流子的空间分离，同时保持系统的高氧化还原电位（光电流密度为3.46 mA/cm²）。rGO作为电子转移桥梁，显著提高了界面电荷转移速率和材料稳定性。优化后的三元体系对TC的降解速率常数比BiVO₄高3.9倍，比InVO₄高21.5倍，比BiVO₄/InVO₄光阳极高1.8倍，并且在五次循环后仍保持稳定的催化活性。中间产物的液相色谱-质谱分析及毒性评估共同验证了该降解过程的生态安全性。密度泛函理论计算结合电子顺磁共振测量结果证实，主要由h⁺、·OH和·O^?₂自由基的协同作用驱动的氧化路径是污染物降解的主要机制。本研究旨在通过构建含有二维导电介质的Z型异质结复合体系，开发出一种高效稳定的光催化系统，为解决抗生素污染修复中存在的传质效率低和氧化能力不足等关键问题提供理论基础和技术方案。