动态协调化学驱动的非晶NiCoFe氧氢氧化物核壳纳米线，其中含有高价金属位点，用于高性能的氧进化催化

氧析出反应（OER）动力学限制可通过金属有机框架（MOFs）动态配位化学制备的异质结构催化剂突破。研究采用MOFs前驱体选择性去除有机配体，成功构建无定形NiCoFe oxyhydroxide壳层锚定金属NiCo纳米线的核心-壳层结构，其中高价金属位点显著降低O*形成能垒。优化催化剂在1 M KOH中过电位仅191 mV（10 mA/cm2）、42.77 mV/dec Tafel斜率，500小时稳定性衰减1.8%，且两电极电解槽在10 mA/cm2下电压达1.50 V，超越Pt/C||RuO?基准。该策略为工业水裂解提供高效低成本催化剂新路径。

　　

摘要

阳极氧演化反应（OER）被认为是水电解过程中的动力学限制因素。含有高价态金属离子的非晶态（氧）氢氧化物能够通过其较高的内在活性显著加快反应速率；然而，它们的形成过程面临热力学障碍。在此，我们提出了一种动态配位化学方法，利用金属有机框架（MOFs）制备核壳异质结构催化剂，该催化剂由非晶态NiCoFe氧氢氧化物壳层构成，这些壳层富含高价态金属位点，并锚定在金属NiCo纳米线上。优化后的催化剂在1 M KOH溶液中表现出优异的OER性能：分别需要191、283和325 mV的过电位即可实现10、500和1000 mA cm^?2的电流密度，且塔菲尔斜率（Tafel slope）仅为42.77 mV dec^?1。该催化剂具有出色的稳定性，在100 mA cm^?2的电流下可持续运行超过500小时，电位衰减仅为1.8%。此外，使用A-NiCoFe@NiCo/NF作为阳极的两电极电解器在10 mA cm^{?2₂基准催化剂。密度泛函理论（DFT）计算表明，含有高价态金属位点的非晶壳层显著降低了限速步骤O*形成的自由能障碍。这项工作突显了基于MOFs的非晶催化剂在工业水分解领域的应用潜力。}

图形摘要

通过选择性地去除金属有机框架前体中的有机配体，制备出了含有高价态金属离子的非晶态NiCoFe氧氢氧化物/NiCo金属纳米线，这些催化剂具有优异的OER活性。该技术也可用于其他过渡金属（氧）氢氧化物的制备。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。