Ru掺杂的Ni/介孔二氧化硅催化剂用于从二氧化碳（CO2）生产合成燃料气体（SFG）

《ARABIAN JOURNAL FOR SCIENCE AND ENGINEERING》：Ru-Promoted Ni/Mesoporous Silica Catalyst for Production of Synthetic Fuel Gas (SFG) from CO2

CO2甲烷化中Ni-Ru/SiO2催化剂制备及性能优化研究，通过浸渍法制备含Ru0.1-0.3wt%的催化剂，结合XRD、H2-TPR等技术表征发现Ru促进Ni合金化，降低晶粒尺寸至10.7-12.6nm，提高还原度88.6%，并增强中碱性位点占比68%，20Ni0.2Ru/SiO2在350℃实现80% CO2转化和100% CH4选择性，兼具高比表面积361.6m2/g及优异抗积碳稳定性。

　　

摘要

甲烷化是一种将二氧化碳（CO₂）转化为合成燃料气体甲烷（CH₄）的有效方法。本文研究了Ni/SiO₂催化剂在二氧化碳甲烷化反应中达到最高催化活性的最佳镍（Ni）含量和热处理条件。为了进一步提升Ni/SiO₂催化剂的性能，本文制备并研究了一系列镍-钌（Ni-Ru）/SiO₂催化剂（其中钌（Ru）的含量在0.1–0.3 wt.%之间变化）。这些催化剂通过浸渍法制备，包括单金属Ni/SiO₂和双金属Ni-Ru/SiO₂样品。采用多种现代技术对催化剂进行了物理化学性质表征，如X射线衍射、氢气温度程序还原、二氧化碳温度程序脱附、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、高分辨率透射电子显微镜和能量分散光谱分析。这些催化剂在大气压下、反应温度范围为250–400°C、H₂/CO₂摩尔比为4/1的条件下进行了二氧化碳甲烷化反应性能评估。实验结果表明，Ru的存在可以改善镍的分散性，并由于镍与钌之间的强相互作用形成镍-钌合金，从而使得镍的晶粒尺寸减小（10.7–12.6 nm），同时提高其还原性。Ru的添加并未增加催化剂的碱性，但增加了中等碱性位点的比例，进而提高了催化活性。最高催化活性出现在20Ni0.2Ru/SiO₂催化剂上，其T_50%值为313°C，能够在低至350°C的温度下实现80%的二氧化碳转化率以及100%的甲烷选择性。该催化剂具有较高的比表面积（361.6 m²/g）、最高的还原程度（88.6%）和最高的中等碱性位点比例（68%）。尽管Ru含量较低，但20Ni0.2Ru/SiO₂催化剂的活化效果与Ru含量较高的参考催化剂相当，这在大规模应用中具有成本优势。此外，20Ni0.2Ru/SiO₂催化剂还表现出较高的稳定性，得益于其结构稳定性、良好的抗烧结性能和较低的积炭倾向。