复合微球在核废水微通道吸附器中用于铯离子吸附的颗粒级质量传递特性

《Chinese Journal of Chemical Engineering》：Particle-scale mass transfer characteristics of composite microspheres for cesium ion adsorption in nuclear wastewater within microchannel adsorbers

磁吸附剂与微通道吸附器耦合提升铯离子吸附效率，通过合成M-SA/PB-Co复合微球，结合粒子解析CFD模拟揭示流场特性与吸附动力学关系，响应面法优化参数，较传统固定床处理能力提升8-10倍。

　　本文围绕磁控微通道吸附器的设计与应用展开，重点探讨了如何通过磁性吸附材料实现对核工业废水中的放射性核素高效去除，同时减少二次放射性废物的产生。研究的核心在于提出一种基于磁性吸附剂的磁控微通道吸附器概念，并通过实验与计算流体动力学（CFD）模拟相结合的方式，系统分析了其吸附性能与流场特性之间的关系。最终目标是为核废水处理提供一种更加高效、环保的解决方案，推动该技术在工业中的实际应用。

核能作为一种高效且低碳的能源形式，具有重要的战略意义，但其在实际应用过程中也伴随着放射性污染的问题。放射性污染已成为全球多个国家面临的主要环境挑战之一。为了有效应对这一问题，吸附技术被广泛认为是一种理想的选择。相较于蒸发、沉淀和膜分离等传统处理方法，吸附技术具有投资成本较低、操作流程相对简单、易于自动化等优势。其中，纳米级吸附材料因其快速的吸附动力学和较高的吸附容量，被广泛应用于吸附研究领域。然而，纳米级吸附材料在形态上往往呈现为细粉末，这导致其在分离过程中容易发生团聚，并且在高流速下容易造成较大的压降，影响实际应用效果。

为了解决上述问题，研究者通常将纳米吸附材料与结构材料结合，形成复合微球，以提升其在实际应用中的性能。例如，活性炭、聚丙烯腈（PAN）、海藻酸钠（SA）和壳聚糖（CTS）等材料被广泛用于复合微球的制备。然而，现有的复合微球在实际应用中仍存在一些问题，如机械强度不足、易碎、材料利用率较低等。这些问题导致吸附剂在达到饱和前就可能失效，尤其是在核废水处理中，由于放射性核素的浓度通常非常低，因此需要长时间、高效的吸附过程，这在一定程度上加剧了二次放射性废物的产生。因此，如何在吸附过程中实现高效吸附并减少二次废物的生成，已成为当前研究的重要方向。

在此背景下，本文提出了一种磁控微通道吸附器的概念，该吸附器采用磁性复合微球作为吸附材料，能够有效解决传统吸附材料在实际应用中的局限性。磁控技术的应用不仅能够减少微球之间的团聚现象，还能降低吸附剂在使用过程中的机械负荷。通过动态调整吸附剂的吸附表面，磁控技术可以显著提高吸附效率，促进吸附剂尽快达到吸附饱和状态，从而最大限度地减少二次放射性废物的生成。此外，微通道吸附器的结构设计也具有重要优势，其能够实现对微球的固定与排列，使吸附剂在流场中保持稳定，提高整体的处理效率。

为了更好地将模拟结果与实际应用场景相结合，本文选取并合成了一种典型的高效磁性吸附材料——磁性海藻酸钠/钴基普鲁士蓝复合微球（M-SA/PB-Co）。该材料在实验中表现出良好的吸附性能，具有均匀的粒径分布（300–600 μm），并且在铯离子（Cs?）吸附过程中遵循伪二级动力学模型，其饱和吸附容量达到了124.84 mg·g?1。通过实验表征和吸附测试，研究人员获取了该复合微球吸附剂的性能参数，并将其整合到CFD模拟中，以研究其在微通道吸附器中的应用效果。

CFD模拟技术能够提供高精度的多维物理场信息，特别是在亚毫米级的空间分辨率和毫秒级的时间步长下，其在研究微通道吸附器中的流场特性方面具有独特的优势。传统的多孔介质流模型虽然被广泛用于研究吸附床层内的流体动力学，但其通常基于简化的固定床几何假设，导致无法准确描述流体与吸附剂之间的相互作用，特别是对局部流场和吸附剂结构特征的解析能力有限。相比之下，基于粒子解析的CFD方法（PRCFD）能够更精确地模拟流体与固体微球之间的相互作用，实现对微球周围微尺度流场的直接解析。

通过PRCFD方法，研究人员能够对微通道吸附器中的流体流动和吸附过程进行数值模拟，从而深入理解吸附剂在不同流速和初始浓度条件下的表现。研究发现，随着流速的增加，微通道中的流场逐渐发生变化，涡旋区域扩大，流线分叉点向后移动。Cs?浓度在流场中呈现逐渐降低的趋势，尤其是在微球下游的涡旋区域，其浓度下降更为显著。通过对边界层分布的分析，研究人员提取了微球周围特定区域的特征流速和特征浓度，发现Cs?的吸附量与特征浓度呈正相关，与特征流速呈负相关。这一发现为优化微通道吸附器的设计提供了理论依据。

为了进一步提升微通道吸附器的处理能力，本文采用响应面法（RSM）对工艺条件的交互作用进行了分析，从而确定了最优的吸附剂数量配置。与传统的工业固定床吸附器相比，微通道吸附器展现出8–10倍的处理能力，这表明其在工业应用中具有巨大的潜力。同时，研究结果也表明，微通道吸附器在处理核工业废水时，能够有效减少二次放射性废物的生成，提高整体的环境友好性。

在材料方面，本文选取了多种常见的化学试剂和原料，包括三水合四钾高铁氰化物（K?Fe(CN)?·3H?O）、海藻酸钠（SA）、铯标准溶液、六水合硝酸钴（Co(NO?)?·6H?O）、氯化钙（CaCl?）、氨水（25%质量，NH?·H?O）、三氧化二铁（Fe?O?）和盐酸（HCl）等。这些材料在实验中被用于合成磁性复合微球，并通过实验测试验证其吸附性能。此外，研究人员还对吸附材料的物理和化学性质进行了详细表征，以确保其在实际应用中的稳定性与有效性。

在数学模型方面，本文采用了CFD模拟方法，以研究微通道吸附器中的流场特性与吸附过程之间的关系。为了保留微球的粒子级特征，研究人员提出了一种特殊的微通道吸附器结构，其中微球以半嵌入的方式固定在吸附器的壁面上。基于PRCFD理论，研究人员构建了一个二维的模拟模型，以分析微球在不同流速和初始浓度条件下的表现。通过模拟结果，研究人员能够深入理解吸附剂在微通道中的流动行为，并进一步优化其设计。

在实验研究方面，本文对磁性复合微球的吸附性能进行了系统测试。通过实验数据，研究人员获取了吸附材料的吸附容量和吸附动力学参数，并将其整合到CFD模拟中，以研究其在微通道吸附器中的应用效果。实验结果表明，M-SA/PB-Co复合微球在铯离子吸附过程中表现出良好的性能，其吸附效率和饱和能力均优于传统吸附材料。此外，研究人员还对微通道吸附器的流场分布进行了详细分析，发现随着流速的增加，流场的结构特征发生变化，涡旋区域扩大，流线分叉点向后移动。这一现象对吸附过程的效率和稳定性产生了重要影响，特别是在高流速条件下，吸附剂的吸附效率可能会受到影响。

通过进一步分析微球周围特定区域的特征流速和特征浓度，研究人员发现Cs?的吸附量与特征浓度呈正相关，与特征流速呈负相关。这一发现为优化微通道吸附器的设计提供了理论依据，使研究人员能够根据不同的工艺条件，调整吸附剂的配置，以实现最佳的吸附效果。此外，研究人员还采用响应面法对工艺条件的交互作用进行了分析，从而确定了最优的吸附剂数量配置。这一优化方法不仅提高了微通道吸附器的处理能力，还增强了其在实际应用中的可行性。

综上所述，本文的研究成果为核工业废水处理提供了一种新的解决方案，即磁控微通道吸附器。该吸附器通过磁性复合微球的使用，能够有效提高吸附效率，减少二次放射性废物的生成，并且在实际应用中展现出较高的处理能力。研究结果表明，磁控微通道吸附器在工业应用中具有重要的潜力，其设计与优化方法为未来的研究和应用提供了理论基础。此外，本文的研究方法也为其他类型的微通道吸附器设计提供了参考，有助于推动吸附技术在环境工程领域的进一步发展。