太赫兹异步双光梳超灵敏传感：突破频谱域限制的新范式

《Nature Communications》：Terahertz asynchronous twin-comb for prefiguring hypersensitivity beyond spectrum domain

本刊推荐：为突破太赫兹生化传感因低频特性存在的灵敏度瓶颈，研究人员开发出基于级联微通道波导结构的太赫兹异步双光梳传感器，通过时域缺陷调控实现频谱域外特征共振频率追踪。该研究实现了2784.7 THz RIU-1的折射率灵敏度和0.398 GHz·mm2·pg-1的痕量检测灵敏度，较现有太赫兹传感技术提升4个数量级，并首次在太赫兹波段观测到偶氮染料的光异构化现象，为光活性材料辅助的太赫兹传感器开辟了新路径。

　　

在生命科学和医疗诊断领域，太赫兹波因其低光子能量和与生物大分子振动能级匹配的特性，被视为实现无标记生物传感的理想工具。然而，太赫兹波的固有低频特性却成为其灵敏度提升的“阿喀琉斯之踵”——分析物尺寸与波长之间的失配限制了近场相互作用效率，而基于超材料的传感器又受限于固定的共振特性，难以兼顾宽带光谱与高灵敏度。传统波导传感器虽通过模式约束增强光物质相互作用，但其灵敏度始终徘徊在百GHz RIU^-1量级，与光学波段传感器存在数量级差距。

面对这一困境，南开大学现代光学研究所马亮、范飞团队在《Nature Communications》发表了一项突破性研究，提出了一种基于异步双光梳（asynchronous twin-comb）的太赫兹超灵敏传感新机制。该研究通过金属波导内级联微通道架构，首次实现了频谱域外（beyond spectrum domain）的特征共振频率追踪，将太赫兹生化传感灵敏度提升至前所未有的高度。

研究团队创新性地将光学频率梳（optical frequency comb）原理引入太赫兹波段。频率梳在时域对应周期性脉冲序列，通过精确控制时域缺陷参数τ（tau），可使单光梳分裂形成异步双光梳。

具体而言，他们在聚乙烯基底上制备了脊加载金属平行板波导（ridge-loaded metallic parallel-plate waveguide），通过金属层将波导通道分割为四个平行传输通道。这些通道因材料引入的附加光程（optical path, OP）差而产生不同的传输时延，从而形成具有特定时间缺陷的脉冲序列。

关键技术方法包括：1）采用透射式太赫兹时域光谱（THz-TDS）系统，带宽0.05-1 THz，信噪比27 dB；2）设计级联微通道波导结构，通过聚乙烯薄膜几何尺寸调控时域缺陷；3）建立双包络追踪算法，从系统频谱范围内提取频谱域外特征共振频率；4）利用有效介质理论（effective medium theory）计算传感区域等效折射率。实验使用浓度1-5 μg/mL的乳糖溶液进行痕量检测，并以乙基橙（ethyl orange）为模型研究光异构化现象。

Hypersensitivity application

研究团队通过调控聚乙烯薄膜的相对长度（2l_I与l_II）实现时域缺陷的精确调制。

当l_II>2l_I时，时域缺陷τ>0导致单光梳分裂为低频和高频光梳对，二者传输呈现反相关关系。通过线性拟合双光梳峰值获得的双包络交点，可精确定位特征共振频率f_cr。当τ趋近零时，特征共振频率可延伸至系统频谱范围之外，实现“频谱域外”传感。

灵敏度分析表明，特征共振频率f_cr对样品折射率n_s的变化极为敏感，灵敏度S=df_cr/dn_s与样品在传感区域的有效体积比η呈正相关。

在完全填充（η=1）条件下，灵敏度表达式简化为S=(m-1/2)l_II/(τ²c)，其中m为共振阶数。时频依赖的灵敏度映射显示，减小时域缺陷可提升特征共振频率和灵敏度，且高阶共振在相同时域缺陷下具有更高灵敏度。

实验验证中，研究人员通过追踪系统频谱范围内的双包络，成功解析了10 THz附近的特征共振频率。

随着乳糖面密度从0增加至2 ng·mm^-2，特征共振频率发生813 GHz的蓝移，线性拟合获得398 GHz·mm²·ng^-1的灵敏度（R²=0.97），检测精度达2.5 pg·mm^-2。与传统的太赫兹马赫-曾德尔干涉传感器相比，双光梳传感器在痕量检测方面展现出显著优势。

Observation of photoisomerization

研究还首次在太赫兹波段观测到偶氮染料的光异构化现象。

在532 nm激光照射下，乙基橙负载的传感器特征共振频率随功率密度（0-2.4 W·cm^-2）发生2.167 THz蓝移，线性灵敏度达0.91 GHz·cm²·mW^-1（R²=0.99）。对照实验排除了光热效应的影响，证实该现象源于分子构型变化的trans-cis光异构化。

该研究通过太赫兹异步双光梳传感机制，成功突破了传统太赫兹传感的灵敏度极限。其创新性体现在三个方面：首先，通过时域缺陷调控产生高频特征共振，实现了频谱域外传感；其次，级联微通道波导结构使操作频率延伸至10 THz，远超系统频谱范围；最后，实验获得的2784.7 THz RIU^-1折射率灵敏度和0.398 GHz·mm²·pg^-1痕量检测灵敏度，较现有太赫兹技术提升四个数量级，甚至超越光学波段传感器。此外，对偶氮染料光异构化的成功观测，为光活性材料功能化太赫兹器件开发提供了新思路。这项技术为超灵敏生化传感、光学频率梳计量学、人工智能光子学等领域提供了新的技术范式，有望推动太赫兹技术在精准医疗和环境监测等领域的应用突破。