通过层选择性光泵浦在GaAs/AlAs超晶格中产生相干声子平带及其非平衡调控

本刊推荐：为解决传统平带受晶格对称性保护难以外部调控的问题，研究人员开展基于飞秒激光脉冲激发GaAs/AlAs超晶格的相干声子平带(CPFB)研究。通过时间分辨X射线衍射(tr-XRD)技术，首次实验观测到非本征的0.31 THz相干声子平带，该平带跨越60%以上折叠布里渊区(FBZ)，并与折叠纵声学支(FLA/FLA2)发生强耦合。分子动力学(MD)模拟证实通过空间调制激发可在多种超晶格系统实现CPFB，为量子信息科学(QIS)和微电子器件开发提供了新型可切换调控路径。

　　

在凝聚态物理领域，平带(flatband)因其在动量空间具有无色散的能级特征，已成为探索新奇物态和量子现象的重要平台。从魔角石墨烯中的非常规超导态，到Kagome晶格中的拓扑磁振子，平带系统为电子和磁性研究提供了丰富可能性。然而，传统平带存在固有局限性：它们通常由晶格配置和对称性在热平衡状态下保护，难以通过外部手段主动创建或消除，这严重限制了其在微电子和量子信息技术中的可操作性应用。

声子平带虽研究较少，但已被证明可诱导铁电性、阻挫磁性和超导性等特性。这些特性的产生本质上源于平带本征能级处态密度的大幅提升，导致相关准粒子与其他自由度之间的强耦合。若要实现声子平带在量子信息科学等领域的应用，迫切需要开发能够通过外部激励精确调控且具备开关功能的新型平带系统。

在此研究背景下，相干声子(coherent phonons)——即具有明确相位关系的集体晶格振动——为解决问题提供了新思路。通过飞秒激光脉冲的 impulsive Raman 散射或 displacive 激发过程，可在皮秒时间尺度上调控电子和磁性性质。然而，相干声子平带(CPFB)此前既无理论预测也无实验观测。

本研究通过时间分辨X射线衍射(tr-XRD)技术，在GaAs/AlAs超晶格(SL)中首次实现了相干声子平带的产生与观测。研究人员采用800 nm飞秒激光双泵浦脉冲，通过层选择性光学泵浦技术，仅激发GaAs层（光学带隙1.49 eV）而保持AlAs层（光学带隙3.03 eV）透明，创造了空间调制的相干激发条件。

实验使用30周期、总厚度480 nm的8 nm/8 nm GaAs/AlAs超晶格样品，在瑞士自由电子激光源SwissFEL的Bernina端站进行。X射线脉冲能量10 keV、脉宽50 fs，光学泵浦脉冲波长800 nm、脉宽35 fs，双泵浦相对延迟时间(Δτ)通过电机延迟级精确控制。X射线以1°掠入射角探测样品，确保与光学激发深度和超晶格厚度匹配。

在动量空间折叠布里渊区(FBZ)内五个Q点观测到强烈的X射线衍射强度振荡，傅里叶变换分析揭示了三个清晰的相干声子分支：一个完全无色散的平带分支（0.31 THz，命名为CPFB）和两个 dispersive 分支。通过与平衡态晶格动力学计算对比，确认两个 dispersive 分支为基本和二阶折叠纵声学支(FLA和FLA₂)，而CPFB在平衡态计算中不存在，证实其非本征特性。

最显著的发现是CPFB在FBZ范围内保持严格无色散特性，能量变化小于0.005 THz（0.0207 meV），跨越至少60%的布里渊区，其平坦度比先前报道的固态材料声子平带高十倍以上。这种平带不能由超晶格的声子能带折叠解释，仅在飞秒激光激发的非平衡状态下存在。

通过调节双泵浦相对延迟时间（以CPFB振荡周期为单位），发现CPFB在反相位(Δτ=0.5)和同相位(Δτ=1.0)条件下均持续存在，这与铋或铬薄膜中的传统双泵浦调控行为截然不同。这种异常稳定性源于超晶格结构和层选择性激发的独特性：第一泵浦仅激发GaAs层，振动立即扩展至AlAs层形成全超晶格参与的CPFB；第二泵浦只能操纵GaAs层的振荡，对已形成的CPFB影响有限。

短时傅里叶变换(SWFT)分析显示CPFB和FLA₂分支的半衰期约为75 ps，150 ps后X射线衍射振荡主要由FLA分支主导。能量从FLA₂和CPFB向FLA转移的现象，揭示了三个相干分支之间的强耦合作用。这种分支间能量转移不同于常规相干声子退相过程，表明系统进入了量子相干耦合(QCP)区域——当激发声子种群达到阈值时，多个相干声子态可同时满足动量和能量守恒发生叠加。CPFB提供了异常大量的符合动量守恒的耦合通道，显著增强了声子间的相干耦合。

为理解CPFB形成机制，研究人员进行了分子动力学(MD)模拟。采用Lennard-Jones势构建m40/m90氩超晶格模型，通过引入与区域中心声子模一致的初始原子位移分布，模拟相干空间调制激发。

模拟结果显示：①平衡态超晶格呈现典型的声子能带折叠色散；②选择性相干位移激发(dT/T～0.1)在所有m90层中产生与实验观测相似的CPFB；③非相干（随机）原子位移激发不产生CPFB；④纯m90体系中无CPFB产生。这些结果证实了相干空间调制激发和超晶格结构对CPFB形成的必要性。

关键技术方法包括：①分子束外延制备8 nm/8 nm GaAs/AlAs超晶格；②瑞士自由电子激光源SwissFEL的Bernina端站时间分辨X射线衍射(tr-XRD)技术，X射线参数10 keV/50 fs；③800 nm飞秒激光双泵浦系统，脉宽35 fs，采用层选择性激发；④束流到达时间监测器(BAM)和激光到达监测器(LAM)实现<140 fs时间抖动校正；⑤晶格动力学计算使用ALAMODE软件包；⑥分子动力学模拟使用LAMMPS软件包，采用谱能密度(SED)方法分析非平衡声子色散。

研究结果

相干声子平带的实验观测

通过tr-XRD在GaAs/AlAs超晶格中观测到强烈的X射线衍射振荡，傅里叶分析发现0.31 THz的完全无色散声子分支(CPFB)，跨越60%以上折叠布里渊区。平衡态晶格动力学计算无此模式，证实其非平衡特性。

CPFB的调控特性

通过调节双泵浦相对延迟时间，发现CPFB在反相位和同相位条件下均持续存在，与传统材料中相干振荡可完全抑制的现象形成鲜明对比，揭示了超晶格层选择性激发的独特调控机制。

相干声子分支的动力学

SWFT分析显示CPFB和FLA₂半衰期约75 ps，能量从高频分支向FLA转移，表明三个相干分支间存在强耦合和量子相干耦合效应。

CPFB产生机制的模拟验证

MD模拟证实：①相干空间调制激发在超晶格中产生CPFB；②非相干激发不产生CPFB；③纯材料体系中无CPFB，验证了超晶格结构和相干激发的重要性。

讨论与结论

本研究首次实验证实了通过层选择性光学泵浦可在GaAs/AlAs超晶格中产生非本征的相干声子平带。这种CPFB不存在于热平衡态，具有长寿命（～75 ps）和强声子耦合特性，为动态控制声子-声子、声子-电子和声子-磁振子相互作用提供了新途径。

研究结果揭示了一条在时域产生相干声子平带的通用路径：通过相干空间调制激发超晶格结构，可在多种材料系统中实现CPFB。该方法不依赖于特定材料体系，在简单Lennard-Jones模型中也成功重现，表明其普适性。

该发现对量子信息科学具有重要意义：CPFB具有数百GHz能量（更薄超晶格可达THz），可将机械量子比特扩展到更高频率和更多样材料平台。此外，CPFB提供的增强声子散射通道，为开发新型电子和磁器件提供了可能。

研究通过tr-XRD技术克服了传统光学泵浦-探测技术在动量空间探测范围的技术局限，首次在超过三分之二布里渊区范围内揭示了原子振荡的本质特征。研究明确区分了CPFB与由晶格失稳和非谐性引起的本征局域模式，后者不需要超晶格结构或相干泵浦。

这项发表于《Nature Communications》的研究由Zefang Ye、Travis D. Frazer和Haoran Cui等共同完成，为超晶格系统中非平衡声子调控提供了新范式，在量子计算、信息处理和能量转换等领域具有广阔应用前景。