单光子双光梳鬼成像光谱技术：实现毫秒级高分辨率光子稀缺光谱分析

为解决光子稀缺场景下高分辨率光谱测量速度慢的难题，研究人员开展了单光子双光梳鬼成像光谱（DC-GIS）研究。通过模式分辨双光梳矩阵对样品进行编码探测，直接从光子计数信号中毫秒级重建125 MHz高分辨率光谱，成功测得乙炔分子振转跃迁谱线并实现125 km光纤应变传感（灵敏度0.5 με）。该技术为天文观测、单分子分析等极弱光场景提供了突破性解决方案。

　　

在光学测量领域，单光子光谱技术（Single-photon spectroscopy, SPS）一直被视为探测极限的象征——它能够从皮瓦级（picowatt）的极弱光场中提取高分辨率光谱信息，为天文观测、暗物质探测和单分子分析等前沿领域提供关键支撑。然而这道微光之路却布满荆棘：传统单光子光谱仪要么牺牲分辨率换取灵敏度，要么耗费数小时采集时间，在光子稀缺场景中始终难以兼顾高速与高分辨率测量。就像试图用滴水穿石的方式描绘一幅精密图谱，科学家们迫切需要一种能够"既快又准"捕捉光子信息的革命性技术。

2019年双光梳光谱（Dual-comb spectroscopy, DCS）技术的出现曾带来曙光，通过两个光学频率梳（Optical frequency combs, OFCs）的光学自扫描实现了无机械运动的高精度测量。但当研究人员试图将其应用于光子稀缺场景时，却发现需要数小时的光子计数统计才能重建光谱，远远无法满足实时监测的需求。这种困境直到2024年N. Picqué团队提出光子计数DCS才有所突破，虽然实现了200-500 MHz的分辨率，但漫长的测量时间仍然制约着实际应用。

正是在这样的技术背景下，大连理工大学的研究团队在《Nature Communications》上提出了一种颠覆性的解决方案——单光子双光梳鬼成像光谱（Dual-comb ghost imaging spectroscopy, DC-GIS）。这项技术巧妙地将鬼成像原理与双光梳技术相结合，就像为极弱光测量装上了"量子眼"，只需毫秒级时间就能直接从光子计数信号中重建高分辨率光谱。研究人员通过测量乙炔分子振转跃迁谱线（分辨率125 MHz，测量时间6.4 ms）和125公里光纤传感（灵敏度0.5 με，每梳线功率飞瓦级）验证了该技术的卓越性能，为光子稀缺场景的光谱测量树立了新的里程碑。

关键技术方法主要包括：1）基于单电光调制器（Electro-optic modulator, EOM）的双光梳系统生成模式分辨光谱矩阵；2）采用128×64二元编码矩阵进行光谱编码；3）通过单光子雪崩二极管（Single-photon avalanche diode, SPAD）进行光子计数检测；4）参考臂实时测量双光梳矩阵确保重建精度；5）鬼成像算法直接从光子计数信号重建样品光谱。实验使用40 cm气室充入30%乙炔氮气混合样10 mbar压力，光纤传感采用相位漂移光纤布拉格光栅（Phase-shifted fiber Bragg grating, PS-FBG）样品。

基本原理

研究团队设计了基于鬼成像原理的双光梳光谱重建方法。双光梳信号E_DCS(t)由多个异频齿组成，通过采样矩阵H_M×N对频率齿振幅进行编码形成双光梳矩阵。样品分子的共振吸收被表示为一维向量，与双光梳系统频率向量相互作用后，通过SPAD检测的光子计数信号P_M×1与吸收信号的时间域积分成正比。参考光谱通过傅里叶变换获取，最终利用鬼成像计算直接从光子计数信号重建双光梳响应光谱R(ω)。当使用结构化Hadamard矩阵时，至少需要N个不同双光梳模式才能实现双光梳系统的光谱分辨率重建。

实验设置

研究采用基于单电光调制器（EOM）的双光梳系统，使用128×64二元编码矩阵对双光梳光谱强度进行编码。种子连续波（CW）激光器通过任意波形发生器（Arbitrary waveform generator, AWG）驱动的EOM，产生不同双光梳波形。系统工作波长可调（1480-1640 nm），梳齿间距为f_r1=125 MHz和f_r2=125.2 MHz，光谱带宽8 GHz包含64条谱线。光学功率经过可调光学滤波器（Tunable optical filter, TOF）后为-0.4 μW，其中99%直接入射快速光电探测器（Photodetector, PD）作为参考信号，残余部分通过可变衰减器（Variable attenuator, VA）和样品气室后由SPAD检测。

光谱编码与模式分辨

研究使用128×64二元编码矩阵进行DC-GIS光谱编码，矩阵元素仅包含0和1。由于EOM的非线性和AWG的有限垂直分辨率，双光梳线强度无法完全以二元方式编码，导致编码矩阵与实际产生的双光梳矩阵之间存在差异。参考臂通过高速高分辨率DCS实时测量询问矩阵，对基于鬼成像计算的高质量单光子光谱重建至关重要。模式分辨双光梳光谱由频率间距125 MHz、线宽12.5 kHz的离散梳组成，平均信噪比（SNR）在0.05 s测量时间内达到650。强度编码为"0"的模式分辨线显示强度对比度优于-20 dB。

高速高分辨率单光子光谱测量

通过循环播放编码时域波形实现编码双光梳光谱。使用快速光电探测器接收射频双光梳干涉图。在12.8 ms时间窗口内显示经过78 MHz低通滤波器滤波的时域探测器信号，包含约20个循环。乙炔样品池充入30%浓度氮气缓冲气，总压力10 mbar。在极弱光条件下（2.13 pW），SPAD计数包含乙炔吸收信息的光子数。不同测量时间窗口（0.64 ms、6.4 ms、64 ms、640 ms）的光子计数显示，增加光子计数时间可有效提高重建光谱的信噪比。重建光谱与HITRAN模拟结果比较显示，640 ms采集的重建光谱与模拟结果残差仅为5%。

受益于电光双光梳系统的频率敏捷性，通过CW激光器的中心波长调谐可获得宽带过渡光谱。结果显示1525-1540 nm范围内的拼接光谱（分辨率125 MHz），覆盖乙炔振转跃迁带（v₁+v₃）的P支谱线，总功率低至2.13 pW，单个未拼接光谱测量时间为1 s。DC-GIS重建的宽带光谱与HITRAN数据库模拟结果高度一致。

信噪比特性

在光子稀缺条件下，信噪比（SNR）定义为重建结果中齿的平均强度与噪声标准偏差的比值。研究发现光子计数率对单光子DC-GIS的SNR表现出独立性，这与基于DCS的SPS的SNR随光子计数率平方根缩放的特点不同。这是因为检索到的光子级光谱的SNR不仅由光子计数信号的SNR决定，还受参考信号SNR的影响。实验SNR曲线与理论拟合曲线的一致性验证了理论模型。SNR与测量时间的平方根关系（SNR ∝ T^1/2）在100秒采集时间内保持，证明系统性能优于100秒的互相干时间。

超过100公里光纤传感

单光子DC-GIS可对极弱光信号进行高分辨率高速光谱分析，降低光谱传感技术所需的光学功率，有望大幅提高光谱传感的检测距离。研究实现了基于单光子DC-GIS的极弱光长距离光谱传感。光谱编码双光梳源信号通过光纤环行器，经过125公里通信光纤（损耗系数0.15 dB/km）后询问相位漂移光纤布拉格光栅（PS-FBG）。PS-FBG反射光子通过环行器后由SPAD检测和计数。为避免长距离光纤传播过程中背向散射信号的影响，采用周期性询问光谱编码双光梳光，在时域分离PS-FBG光子信号和背向散射信号。

在DCS功率20 nW时，SPAD接收的总光子数约为4×10⁶ photons/s，而源自PS-FBG的光子数仅为0.5×10⁶ photons/s。通过平移台对PS-FBG施加轴向应变，通过鬼成像关联光子计数信号和参考臂测量的双光梳矩阵直接获得PS-FBG的高分辨率反射光谱。在1秒内对光子计数进行鬼成像计算，获得不同轴向应变下的PS-FBG光谱，SNR高达90，半高全宽（FWHM）约4 pm，光谱分辨率约1 pm。应变以6.2 με步长增加时，反射光谱峰值以约1.5 GHz步长向低频均匀移动。频率偏移与施加轴向应变之间的线性关系拟合斜率为-4.04 με/GHz，对应双光梳源125 MHz光谱分辨率的灵敏度为0.5 με。

研究还进行了单梳GIS的单光子光纤传感实验。CW激光器由AWG的时间波形驱动EOM调制，产生一系列单梳光谱模式。由于使用参考臂直接获取单梳矩阵具有挑战性，单梳GIS使用计算机生成的AWG矩阵作为参考，从光子计数信号重建PS-FBG光谱。但发现通过单梳GIS重建的PS-FBG反射光谱与可调CW激光扫描获得的结果存在显著差异。这种误差源于EOM的非线性导致测量臂中的实际单梳矩阵与计算机生成的AWG矩阵偏离，显著降低了重建质量。PS-FBG光谱的比较结果进一步证实，在光子稀缺场景中，单光子DC-GIS通过参考臂对实际光谱矩阵进行高精度DCS测量，为光谱传感提供了更优异的准确性。

这项研究通过实验证明了单光子DC-GIS的概念，探索了具有125 MHz（约1 pm）高分辨率和毫秒级短测量时间的单光子光谱测量的独特途径。其潜在应用通过乙炔指纹光谱的高分辨率光谱分析和125公里光纤传感器的询问成功展示，两者均在光子稀缺条件下进行。单光子DC-GIS可通过基于矩阵的双光梳源和鬼成像计算直接从光子计数信号重建光子级精确光谱。该方案不仅限于光子级的极弱光场应用，还适用于其他探测器性能受限的应用，如具有大光敏面的低速探测器、功率计等。

在当前演示中，使用单个电光双光梳系统生成双光梳光谱矩阵并在窄光谱范围内激发光子级的分子响应。该方案可扩展到基于光纤OFCs的双光梳系统，实现光子级宽带精密光谱。研究进一步提出了由宽带光纤OFCs、二维分散器和数字微镜器件（Digital micromirror device, DMD）组成的实验配置，以获得基于矩阵的宽带梳源，用于宽带单光子DC-GIS。预计可实现覆盖数太赫兹光谱区域的数万个模式分辨齿的编码控制，满足光子稀缺场景中宽带精密光谱检测的应用需求。

该方法可进一步适配更广泛的OFC源，如光纤OFCs、宽带电光梳和单腔双梳系统，用于痕量分子和单分子光谱分析的高灵敏度大规模并行传感。单光子DC-GIS有潜力扩展到中红外和远红外区域，这些区域目前缺乏高效的单光子探测器。通过利用非线性频率转换技术，中红外或远红外光谱可以上转换到近红外波段进行光子计数检测。最近实验证明的基于频率上转换的中红外时间鬼成像证实了实现中红外鬼成像的可行性。中红外单光子DC-GIS的进一步实验验证需要解决实际挑战，例如校准中红外双光梳系统中由频率转换过程引起的光谱矩阵失真。

此外，该方案有潜力进一步与新兴压缩感知光谱和计算光谱相结合，为智能计算赋能精密光谱应用提供强大工具。总之，单光子DC-GIS提供了诸多强大特性，如极弱光条件下的高分辨率、高精度和快速测量，为光子稀缺场景的前沿研究带来了前所未有的机遇，如极远距离传感、单分子分析、高灵敏度痕量分子遥测以及光毒性或光敏分子的指纹光谱表征。