Bi/N掺杂多孔碳材料，其中吡啶氮位点占主导地位，有助于实现二氧化碳向甲酸转化的低能量路径

《Advanced Sustainable Systems》：Bi/N-Doped Porous Carbon with Dominant Pyridinic N Sites to Facilitate Low Energy Pathways for CO2 to Formate Conversion

双功能氮掺杂多孔碳负载铋催化剂高效电催化二氧化碳还原制甲酸研究。通过金属有机框架辅助法制备的Bi/NC催化剂在-0.8 V (vs RHE)时获得91%的甲酸法拉第效率，并保持24小时稳定性。密度泛函理论计算表明，吡啶氮掺杂降低*OCHO形成能垒，抑制析氢副反应。

　　

摘要

将二氧化碳（CO₂）电化学转化为高附加值产品被认为是减少二氧化碳排放和促进环境可持续性的有效策略。本文报道了一种采用简便的金属有机框架辅助方法制备的含氮掺杂多孔碳材料，这些材料中分布着超细的铋颗粒。具有最佳铋负载量（24.8 wt.%）的Bi/NC催化剂在电化学二氧化碳还原反应（eCO₂RR）中表现出显著的催化活性，能够将二氧化碳高效转化为甲酸盐，其起始电位为?0.6 V（相对于标准氢电极RHE），同时具有较高的电化学活性表面积。该催化剂在0.5 mol/L KHCO₃溶液中于?0.8 V（相对于标准氢电极RHE）时的甲酸盐法拉第效率达到了91%，并且长期稳定性可达24小时。这种优异的催化活性归因于金属活性位点的增强以及通过含有吡啶氮（pyridinic N）位点的微-介观多孔碳基质所促进的质量传输作用。此外，密度泛函理论（DFT）计算表明，在含有铋纳米颗粒的碳基质中掺入吡啶氮可以降低形成甲酸酯（^*OCHO）的能量障碍，并抑制竞争性的氢气释放反应。

利益冲突

作者声明不存在利益冲突。