催化共振理论解析程序化催化的参数不确定性及其对反应加速的机制研究

来自明尼苏达大学的研究团队针对程序化催化中微动力学模型参数不确定性问题，通过建立通用反应和析氧反应(OER)的模型，结合全局敏感性分析，揭示了动态调控可实现数量级速率提升，为突破Sabatier极限提供了新策略。

　　

Dauenhauer及其合作者通过评估通用反应和析氧反应(Oxygen Evolution Reaction, OER)，揭示了模型输出与参数不确定性间的关联。研究结果表明，尽管存在线性标度关系(Linear Scaling Relations)和Br?nsted-Evans-Polanyi (BEP)关系的参数误差，程序化催化仍能实现超过一个数量级的速率增强。通过基于方差的全局敏感性分析(Variance-Based Global Sensitivity Analysis)，团队识别出主导输出不确定性的关键参数。研究表明，在动态操作条件下，程序化催化剂可突破Sabatier极限的限制，为加速表面化学反应提供了新范式。研究涵盖原型A-to-B反应和OER反应，强调了微动力学模型(Microkinetic Models)在预测动态可控表面反应中的实用性与局限性。