CoS2-WS2/GNC异质结构改性隔膜实现锂硫电池多硫化物的高效吸附与催化转化

本工作创新性地构建了CoS2-WS2/GNC异质结构改性隔膜，通过CoS2的强吸附性与WS2的高催化活性协同作用，实现了对多硫化物（LiPSs）的"捕获-吸附-催化"一体化调控，显著抑制穿梭效应并加速氧化还原动力学。该设计使锂硫电池（LSBs）在1C下展现1079 mA h g?1的首圈放电比容量，1000次循环后每圈容量衰减率仅0.055%，为功能性隔膜设计提供了新范式。

　　

Introduction

锂硫电池（LSBs）因其卓越的理论能量密度（2600 W h kg^?1）、成本效益、环境友好性和增强的安全性，有望成为下一代高能量密度电池技术之一。然而，经过多年的快速发展，LSBs仍然受限于硫转化过程中衍生的一些问题，包括固体硫/硫化物的绝缘特性、中间体的穿梭行为以及缓慢的反应动力学等。其中，多硫化物的顽固穿梭效应及伴随的缓慢氧化还原动力学一直是进一步优化LSBs的关键挑战，通常导致容量快速衰减、锂负极恶化，并最终引发电池失效。

为解决这些挑战，硫宿主材料的物理约束与化学锚定结合已成为主流策略，这些功能化宿主旨在将硫物质限制在正极侧并防止其逃逸。然而，宿主材料有限的活性位点难以高效实现多硫化物的有效催化，这不可避免地导致多硫化物（LiPSs）的积累。此外，由于宿主材料的引入，无法实现更高的硫负载量，这意味着LSBs的高能量密度优势将无法充分发挥。

相比之下，用优质催化介质修饰隔膜被视为更有效的方法来缓解LSBs面临的关键挑战，因为它们丰富的催化位点可实现与LiPSs的充分结合并有效促进硫转化。传统的催化材料，如过渡金属基硫化物、氧化物、氮化物和金属碳化物，已被开发用于功能化隔膜。其中，过渡金属硫化物由于其独特的晶体结构和优异的电催化性能，在隔膜改性领域展现出巨大应用潜力。例如，Shang等人通过合理设计非极性碳材料（CNT）与极性金属硫化物（CuS）之间的协同效应，有效抑制了多硫化物的穿梭效应。Huang等人采用原位生长和后续重压策略制备了NiCo₂S₄双金属硫化物纳米片阵列修饰的PP隔膜，实现了多硫化物的有效锚定和高效催化转化。

尽管隔膜改性已取得显著进展，但当前大多数研究仍集中于单组分催化剂对多硫化物的催化转化。对于具有复杂多电子反应过程的LSBs，合理的隔膜设计需要综合考虑长链多硫化物的极性吸附、硫氧化还原过程的有效催化以及高能垒放电产物的有效活化。

Results and discussion

扫描电子显微镜（SEM）图像图2a-c清晰展示了CoS₂-WS₂/GNC复合材料具有二维褶皱片状结构，同时GNC表面存在许多孔隙。N₂吸附-脱附等温线图S1表明，CoS₂-WS₂/GNC提供了19.47 m² g^?1的比表面积和丰富的介孔，这可促进电解质扩散并为离子高效传输创造路径。透射电子显微镜（TEM）进一步验证了...

Conclusion

总之，采用一步高温烧结法合成了具有三维导电网络的CoS₂-WS₂/GNC异质结构，并将其用作LSBs隔膜的改性剂。该方法有效解决了多硫化物氧化还原反应缓慢的挑战。与CoS₂-GNC和WS₂-GNC相比，CoS₂-WS₂-GNC异质结构具有更高效的三维导电网络，增强了整体电荷转移能力和离子...