沸石亲疏水性调控水辅助聚乙烯加氢裂解机制及其在可持续废塑管理中的应用

本综述深入探讨了沸石催化剂亲疏水性对水辅助聚乙烯（PE）加氢裂解（Hydrocracking）的关键影响。研究发现，水仅能促进强亲水性载体（如HY、HMOR）负载钌（Ru）催化剂的PE转化，其核心机制在于表面润湿性而非酸度或金属分散度。水通过优先吸附于亲水表面，在限域环境中增强Br?nsted酸（BA）活性，显著提升柴油范围烃类选择性。该研究为处理含湿塑料废弃物提供了创新催化策略，强调了催化剂亲水性设计在实现高效塑料升级回收（Upcycling）中的重要性。

　　

Highlight

这项研究揭示了水在聚乙烯（PE）加氢裂解中的促进作用并非普遍存在，而是关键取决于催化剂表面的亲水性。只有强亲水性催化剂——例如Ru/HY(30)和Ru/HMOR(20)——在湿润条件下表现出转化率提升和对柴油范围碳氢化合物的选择性增加。相比之下，疏水性催化剂则显示出反应活性被抑制，这突显了仅靠金属-酸双功能性（Metal-Acid Bifunctionality）不足以实现水介导的升级回收。系统表征表明，这种促进效应是由表面润湿性（Surface Wettability）所主导，而不是酸度（Acidity）或金属分散度（Metal Dispersion）。热力学分析证实，在反应条件下水和PE是不混溶的，从而排除了水-聚合物直接相互作用的可能性。相反，水优先与亲水性催化剂表面结合，通过限域水合作用（Confined Hydration）促进Br?nsted酸活性。对照实验表明，水和催化剂之间的直接接触对于增强反应活性至关重要；两者之间的空间分离会导致转化率受到抑制，这很可能是由于水和熔融聚合物之间不利的相互作用所致。这些发现强调了界面水-催化剂可及性（Interfacial Water-Catalyst Accessibility）的机制作用，并将催化剂亲水性确立为可靠且高效的水辅助加氢裂解的关键设计参数。该结果对于处理含湿塑料废物流具有实际意义。

Conclusions

本研究证明，水在PE加氢裂解中的促进效应并非普遍存在，而是关键取决于催化剂表面的亲水性。只有强亲水性催化剂——如Ru/HY(30)和Ru/HMOR(20)——在湿润条件下表现出转化率提升和柴油范围碳氢化合物选择性增加。相比之下，疏水性催化剂则显示出被抑制的反应活性，这突显了仅靠金属-酸双功能性不足以实现水介导的升级回收。系统表征揭示，这种促进效应由表面润湿性主导，而非酸度或金属分散度。热力学分析排除了水-聚合物直接相互作用的可能性。水优先与亲水性催化剂表面结合，通过限域水合促进Br?nsted酸活性。对照实验表明，水和催化剂之间的直接接触对增强反应活性至关重要。这些发现强调了界面水-催化剂可及性的机制作用，并将催化剂亲水性确立为水辅助加氢裂解的关键设计参数。