综述：用于CO2封存和催化转化为高附加值产品的富氮金属有机框架（MOFs）新兴趋势：清洁能源解决方案的综合策略

本综述系统阐述了富氮金属有机框架（MOFs）在CO2捕获与转化领域的突破性进展。重点探讨了通过配体功能化、金属节点选择和后合成修饰（PSM）等策略提升CO2吸附能力与选择性，并深入分析了其催化转化机制（如加氢、电催化还原和环状碳酸酯形成），为碳中和目标提供了材料设计与应用的重要参考。

　　

Structural and chemical modification of N-rich MOFs for enhanced CO₂ capture

大气CO₂浓度持续升高引发严峻环境问题，亟需发展高效捕获与转化技术。富氮金属有机框架（MOFs）因其氮位点与CO₂分子间的强结合 affinity 而表现出卓越的吸附与催化性能。通过有机配体功能化、金属中心调变和后合成修饰（PSM）等策略，可进一步优化其性能。胺基（-NH₂）、偶氮基（-N=N-）和吡啶基等含氮官能团通过酸碱相互作用、氢键和偶极-四极相互作用增强CO₂吸附，同时保持结构完整性。

CO₂ adsorption mechanisms in N-rich MOFs

富氮MOFs中CO₂吸附主要通过多种机制实现：偶极-四极相互作用、胺功能化MOFs中通过氨基甲酸盐形成的化学吸附、与-NH₂/-NH₃⁺基团的氢键作用，以及π-π相互作用和路易斯酸碱相互作用。二胺基MOFs中的协同吸附效应进一步提升了吸附效率。含氮基团通过增强碳吸附位点的碱性和电子密度，显著提高CO₂吸附能力。

Catalytic properties of N-rich MOFs for CO₂ conversion reactions

氮功能化MOFs在CO₂转化中展现出独特催化性能。氮位点有效激活CO₂分子，促进加氢、电化学还原和环状碳酸酯合成等反应。开放金属位点（OMS）与路易斯碱位点（LBS）的协同作用为CO₂活化提供双重途径，显著提升催化效率。这些材料在光催化、电催化及热催化过程中均表现出高转化率和选择性，为CO₂资源化利用提供了新平台。

Challenges and prospects in N-rich MOFs for the circular carbon economy

尽管MOFs具有高比表面积和可调孔结构，但其实际应用仍面临热/化学/机械稳定性不足、合成过程使用有毒溶剂（如DMF）等挑战。集成安全与可持续设计（SSbD）原则是推动其规模化应用的关键。未来需开发绿色合成方法、增强材料稳定性，并探索其在循环碳经济（CCE）中的集成系统设计。

Conclusion and future innovations for carbon neutrality

富氮MOFs的变革性潜力在于其双功能特性：高效CO₂捕获与催化转化。通过分子级工程（引入碱性氮位点、可调金属中心和分级孔结构），这些材料克服了传统吸附剂和催化剂的局限。未来创新应聚焦于多层次结构设计、机器学习辅助材料筛选，以及耦合捕获-转化的一体化系统开发，为碳中和目标提供关键技术支撑。