TEMPO氧化纳米纤维素与超支化聚合物电解质协同提升锂离子电池性能与安全性

本研究创新性地通过非共价交联策略，将TEMPO氧化纳米纤维素（TOCN）与含硼-氮-磷的超支化聚合物锂盐电解质（LiP）复合，构建了具有三维多孔结构的纳米纤维素气凝胶隔膜（TOCN-LiP-10）。该隔膜展现出卓越的热稳定性（200°C下保持结构完整）、高锂离子迁移数（0.71）和优异的循环性能（0.5C下100次循环后放电容量达125.1 mA h g?1），为开发安全、高性能、可持续的锂离子电池（LIB）隔膜提供了新思路。

　　

Highlight

本研究通过温和的多步反应合成了超支化聚合物锂盐（LiP），并将其引入TEMPO氧化纳米纤维素（TOCN）基质中，借助氢键网络实现超分子相互作用介导的交联，制备出具有优异电化学性能、出色热稳定性和明确多孔结构的三维气凝胶隔膜（TOCN-LiP-10）。

Materials（材料）

软木漂白硫酸盐浆纤维（SBKP）由日本制纸工业株式会社（东京，日本）提供。TEMPO、次氯酸钠（NaClO，有效氯含量>5.0 wt%）、硼氢化钠（NaBH₄）、二乙醇胺（DEA）和硼酸（H₃BO₃）购自上海阿拉丁生化科技股份有限公司（中国上海）。溴化钠（NaBr）、氢氧化钠（NaOH）、甲醛水溶液（CH₂O，37 wt%）、固体亚磷酸（H₃PO₃，99%）和氢氧化锂……

Results and discussion（结果与讨论）

图1a展示了LiP的合成路线。值得注意的是，LiP的制备过程避免了有机溶剂和苛刻反应条件，展示了一种符合绿色化学原则的环境友好策略。如图1b所示，TOCN-LiP隔膜的制备主要涉及非共价交联，由TOCN与LiP之间的超分子相互作用驱动，在水凝胶内形成丰富的氢键网络。这种独特的交联结构赋予了隔膜均匀的孔径分布和增强的力学性能，为锂离子传输提供了优化通道。此外，引入的硼、氮、磷元素发挥了多元素协同阻燃效应，显著提升了隔膜的热稳定性和阻燃性。分子层面的协同调控机制进一步使TOCN-LiP-10隔膜实现了高达0.71的锂离子迁移数和出色的循环稳定性。

Conclusions（结论）

本研究通过简便温和的多步反应合成了超支化聚合物锂盐（LiP），并将其纳入TEMPO氧化纳米纤维素（TOCN）基质，通过TOCN与LiP之间的氢键网络实现了超分子相互作用介导的交联。制备的三维多孔气凝胶隔膜（TOCN-LiP-10）具有卓越的电化学性能、出色的热稳定性和明确的多孔结构，为开发环保、安全、高性能的锂离子电池隔膜提供了深入见解。