费米面嵌套与磁挫态Mn2PdIn中的异常霍尔效应

《Advanced Functional Materials》：Fermi Surface Nesting and Anomalous Hall Effect in Magnetically Frustrated Mn2PdIn

Mn?PdIn合金具有非共线磁有序、近零净磁化和拓扑电子结构，通过磁化率、电子结构和输运实验揭示了其异常霍尔效应源于Weyl型能带交叉和强动量空间配位，为自旋电子器件提供新平台。

　　本文聚焦于一种新型的金属材料Mn?PdIn，该材料具有非共线磁序和拓扑非平凡的电子结构，被认为是下一代自旋电子器件的潜在候选者。Mn?PdIn属于反向Heusler结构，表现出类似于自旋玻璃的基态，并且其磁化程度接近于零。这种材料在电子结构上显示出独特的Weyl型能带交叉，同时揭示了动量空间嵌套、轨道杂化和自旋轨道耦合之间的新奇相互作用。研究还表明，该材料表现出显著的异常霍尔效应（AHE），其中纵向与横向霍尔电阻率之间呈现二次关系，这突显了AHE中内在Berry曲率的主导作用。研究结果确立了反向Heusler合金作为实现非共线磁体的平台，其同时具备接近零的净磁化和强大的电子传输特性，为自旋电子学领域的材料设计提供了新的思路。

在自旋电子学中，非共线磁序，如磁涡旋、磁单极子和自旋螺旋等，打破了传统铁磁体和反铁磁体中自旋平行或反平行的二分法。这类非共线磁序可以在没有显著净磁化的情况下展现出自发的霍尔效应，同时缓解铁磁体中通常存在的磁滞场问题。值得注意的是，一些具有Weyl半金属或金属态的非共线磁体，如Weyl半金属Mn?Sn，其横向电阻率（ρ_xy）表现出由非平凡电子态驱动的异常现象。然而，对于同时具备接近零净磁化和显著传输响应的非共线磁体，其基本理解仍处于初步阶段。这种缺失主要源于能够同时实现非共线磁序和Weyl半金属/金属态的材料非常稀少，因此需要探索新的系统，以实现这些特性的统一，从而推动其在电子集成中的应用。

Mn?PdIn作为Mn基反向Heusler合金（iHAs）的一种，因其打破空间反演对称性（P）和具有多个不等价磁子晶格而展现出巨大潜力。Mn原子在四面体和八面体配位位置之间的反铁磁交换相互作用稳定了具有极低净磁化程度的铁磁（FiM）基态。尽管净磁化程度接近于零，但内在磁性打破了时间反演对称性（T），从而在能带结构中产生自旋非简并性，促进Weyl点的形成。同时，适度打破P对称性会使这些Weyl点在动量空间中移动并远离费米能级，避免形成节点线半金属。此外，将4d过渡金属引入iHAs中，能够增强自旋轨道耦合（SOC）并减少反位错缺陷，相较于3d基材料具有优势。

通过实验和计算方法，研究团队对Mn?PdIn的结构和磁性进行了系统分析。实验表明，该材料具有反向Heusler结构，其空间群为F4?3m（编号216），晶格参数为a = 6.399(5) ?，与之前的研究结果一致。通过X射线衍射（XRD）和高分辨透射电镜（HRTEM）分析，确认了该材料的晶体结构和元素分布。研究还发现，Mn?PdIn表现出自旋玻璃基态，其净磁化为0.46 μ_B/f.u.，并且在室温附近呈现出类似FiM的磁序。这些结果表明，基于Mn的iHA是研究非共线磁性与低净磁化和拓扑电子态相互作用的独特平台。

在磁性研究方面，团队通过磁化率测量进一步验证了Mn?PdIn的自旋玻璃行为。实验结果表明，该材料的磁化率在不同频率范围内表现出明显的峰移现象，特别是在低温区域。这些峰移现象通常与自旋玻璃的冻结温度（T_f）有关，并且在不同频率下的冻结温度变化遵循典型的自旋玻璃行为。此外，磁化率的频率依赖性以及相关的Vogel-Fulcher关系进一步支持了Mn?PdIn的自旋玻璃特性，表明其具有较强的自旋簇玻璃性质。这些特性不仅体现在磁化率的变化中，还通过磁化率的动态行为得到了验证，例如在冷却过程中表现出的记忆效应，说明系统能够记住其磁化历史。

在电子结构研究方面，通过第一性原理计算，团队揭示了Mn?PdIn的能带结构及其在费米能级附近的交叉特征。研究发现，该材料的电子结构呈现出多个具有适度色散的能带，特别是在Γ → X等高对称性线路上。此外，近费米能级的电子带与较平坦的空穴带之间存在显著的轨道杂化，特别是来自Mn的e_g轨道和Pd的t2g轨道。这些轨道杂化不仅促进了动量空间中的嵌套效应，还增强了Berry曲率的贡献，从而显著提高了AHE。通过计算，团队进一步确认了该材料的内在AHE来源于电子结构的非平凡特性，特别是由于自旋轨道耦合引起的能带交叉和散射路径的变化。

在磁输运性质方面，研究团队对Mn?PdIn的纵向（ρ_xx）和横向（ρ_xy）电阻率进行了详细测量。结果表明，ρ_xx表现出金属特性，且其温度依赖性符合电子-电子散射的T2规律。然而，当考虑自旋涨落的T3/2项时，模型更符合实验数据，说明自旋涨落对低温度下的输运行为有重要影响。对于ρ_xy，实验数据显示其与ρ_xx之间存在二次关系，进一步确认了AHE的内在来源。此外，通过TYJ标度关系，团队还区分了自旋散射（skew scattering）和内在AHE的贡献，发现内在AHE在低温下占据主导地位，而自旋散射的影响较小。

研究团队进一步探讨了Mn?PdIn的异常霍尔效应（AHE）的物理机制。通过分析实验数据，他们确认了AHE的主要来源是内在的Berry曲率贡献，而非外在的散射效应。在非共线磁体中，由于自旋轨道耦合和动量空间嵌套的存在，电子的动量依赖性散射路径能够显著增强AHE的强度。此外，该材料的电子结构还支持其在不同温度下表现出不同的AHE行为，这表明其电子输运特性对化学势具有高度敏感性。因此，通过掺杂或调控费米能级，可以有效优化其拓扑输运性能，为未来自旋电子器件的开发提供了新的方向。

综上所述，Mn?PdIn作为一种具有非共线磁序和拓扑非平凡电子结构的反向Heusler合金，展现出接近零的净磁化和显著的内在AHE。这种特性使其在自旋电子学领域具有重要应用潜力，尤其是在需要低磁滞场和高电子传输效率的场景中。研究团队通过实验和理论计算相结合的方法，揭示了Mn?PdIn的电子结构、磁性行为和输运特性之间的复杂关系，为设计和探索新型自旋电子材料提供了重要的参考依据。此外，该材料的高AHE在结构有序状态下有望进一步增强，从而为未来自旋电子器件的性能提升奠定基础。