在双功能催化剂上，动态站点诱导的自适应吸附作用实现了从尿素到水电解过程中高选择性的氧化转换

《Advanced Functional Materials》：Dynamic Site Induced Self-Adaptive Adsorption on Bifunctional Catalysts for Highly Selective Oxidative Switching from Urea-to-Water Electrolysis

动态活性位点策略调控OH?自适应吸附，实现尿素氧化（UOR）至氧析出（OER）高效切换。通过水热掺杂和电化学重构制备的MoO42?/NiCo-LDH催化剂，在低电位下（1.27 V）高效催化UOR，并在移除尿素后快速自适应为OER催化剂（过电位347 mV）。该策略为尿素污染水处理提供新路径

　　

摘要

氢氧根离子的吸附强度会影响氧演化反应（OER）和尿素氧化反应（UOR）的催化活性。受到计算机编程中“for”循环功能的启发，本研究提出了一种动态活性位点策略，用于调节OH^?的“自适应”吸附，从而首次实现连续的尿素水解为水，并能够高度选择性地在UOR和OER之间切换。具体而言，通过水热掺杂和普鲁士蓝类似物的电化学重构，制备了掺杂MoO₄^2?的NiCo基层状双氢氧化物（NiCo-LDH-MO）作为UOR/OER双功能催化剂。借助密度泛函理论（DFT）计算和原位表征，研究发现：在尿素存在下，OH^?优先吸附在Co位点上生成CoOOH以进行UOR；而在尿素去除后，OH^?会自适应地吸附在Ni位点上生成NiOOH以进行OER。因此，重构后的电极在10/100 mA cm^?2电流密度下，UOR的过电位仅为1.27/1.36 V，而OER的过电位仅为347 mV。这项工作为从受尿素污染的水（如人类尿液和工业废水）中有效生成氢气和氧气开辟了一条新途径。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。