原子尺度上的电子调控：通过原子层沉积技术设计与制备用于甲醇蒸汽重整的双原子结构

双金属催化剂设计及电子效应研究：通过原子层沉积制备Pt基双金属催化剂，探究Ni、Fe对Pt电子结构的调控机制，发现10cNi/Pt1催化剂因适度电子修饰实现最高甲醇蒸汽重整和水煤气变换转化率及最低活化能，为原子级电子工程提供理论依据。

　　

摘要

双金属组分在催化作用中的电子效应仍不完全清楚。本文采用原子层沉积（ALD）方法设计并合成了经过原子级分散的过渡金属（TM）改性的铂（Pt）基双金属催化剂。选择甲醇蒸汽重整（MSR）作为探针反应，以研究镍（Ni）和铁（Fe）对Pt物种的原子级电子效应。原位/体外表征、同位素标记和密度泛函理论（DFT）计算表明，不同的过渡金属和ALD循环会调节Pt的电子结构，从而显著影响催化活性。值得注意的是，10cNi/Pt₁/CeO₂催化剂表现出最佳的电子改性效果，实现了最高的MSR和水煤气变换（WGS）转化率以及最低的活化能。此外，动力学同位素效应研究证实，氢气的生成是通过甲醇脱氢与WGS耦合进行的。这些发现为双金属组分中的原子级电子改性提供了新的见解，为先进催化系统的设计和开发提供了宝贵的指导。

图形摘要

通过ALD方法设计并合成了经过原子级分散的过渡金属改性的Pt基双金属催化剂，用于研究Ni和Fe对Pt在甲醇蒸汽重整（MSR）反应中的原子级电子效应。该研究结合了微观分析和光谱分析以及DFT计算。结果表明，10cNi/Pt₁/CeO₂催化剂表现出最佳活性和最低的活化能，这归因于其对Pt的适度电子改性。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。