在表面掺硫的中孔碳单块材料上负载钯（Pd），以促进炔醇的半氢化反应

《ChemCatChem》：Pd Supported on Surface Sulfur-Doped Mesoporous Monolithic Carbon to Boost Semihydrogenation of Alkynols

高效催化体系构建及其在甲基丁炔醇半加氢化中的应用

　　

摘要

钯（Pd）催化的炔醇半氢化为烯醇是一个关键的工业过程，用于合成香料和维生素等精细化学品。选择基于碳的载体至关重要，因为它们具有良好的化学和热稳定性、可调的表面性质以及通过燃烧方便地回收金属。在本研究中，我们制备了一种基于木材的整体碳载体，并在其表面涂覆了掺硫的中孔碳层，以固定高分散度的钯纳米颗粒。这种中孔碳层是通过在木材基底上共聚2-噻吩甲醇和四乙氧基硅烷单体（四(2-噻吩甲醇氧基)硅烷分解得到）然后进行热解并去除二氧化硅而制备的。所得的Pd/C催化剂在温和条件下（298 K，2 bar H?）对2-甲基-3-丁炔-2-醇（MBY）的半氢化反应表现出高催化活性（4323 mol·mol?1·h?1）和选择性（99%转化率）。类噻吩的硫元素与中孔结构协同作用，促进了钯的均匀分散，从而提升了催化活性。同时，源自类噻吩硫物种的电子丰富的Pd?位点显著增强了催化选择性。此外，这种经过硫改性的整体催化剂在五个循环中表现出良好的稳定性，并且易于从溶液中分离。它还显示出在多种炔醇半氢化反应中的广泛应用潜力，显示出在液相催化应用中的巨大潜力。

图形摘要

制备了表面掺硫且具有中孔结构的整体碳载体，用于固定高分散度的钯纳米颗粒。类噻吩的硫元素与中孔结构协同作用，增强了钯的均匀分散，并捐赠电子形成电子富集的Pd位点，从而提高了催化活性和选择性。这种整体设计便于分离，显示出在液相反应中的巨大潜力。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。