分散在Pt纳米颗粒上的甲基环己烷脱氢反应中的基本步骤及双功能清除途径

《Journal of Catalysis》：Elementary steps and bifunctional scavenging pathways in methylcyclohexane dehydrogenation reactions on dispersed Pt nanoparticles

氢释放与储存方面，Pt催化剂上MCH脱氢动力学受支持物LAB对影响，低效吸附物种被LAB对捕获，扩大高效中间体表面原子簇形成，H2-D2交换和CO滴定证实动态吸附平衡，建立基于C-H活化顺序的速率控制模型。

　　本研究探讨了甲基环己烷（MCH）和甲苯（TOL）的脱氢-加氢循环在氢气储存和释放中的应用。这些循环为氢气的高效储存和释放提供了一种可行的策略。研究重点在于铂（Pt）催化剂在MCH脱氢反应中的动力学相关性，并分析了载体对催化活性的影响。研究发现，载体表面的路易斯酸碱（LAB）对在MCH脱氢过程中起到关键作用，它们能够影响Pt表面的结合物种，从而改变反应的效率。

MCH和TOL的脱氢-加氢循环是当前氢气储存研究中的重要方向。氢气作为一种清洁能源载体，其应用潜力巨大，尤其是在可持续能源系统中。然而，氢气的直接储存和运输面临诸多挑战，例如其易燃性和低密度。为了解决这些问题，研究人员开发了基于液态有机氢载体（LOHC）的储存技术。LOHC能够通过化学形式将氢气储存于分子结构中，并在需要时通过催化反应释放出来。MCH和TOL作为LOHC的典型代表，因其良好的氢储存能力和相对较低的毒性而受到关注。

MCH的脱氢反应通常在Pt催化剂表面进行，而TOL的加氢反应则在Pt表面的另一侧进行。在这一过程中，Pt催化剂的表面结构和反应活性对整个反应的效率至关重要。研究发现，某些载体（如Al?O?、TiO?和ZrO?）能够通过其表面的LAB对影响Pt表面的结合物种，从而提高反应的效率。这些载体表面的LAB对能够吸附并去除那些活性较低的中间产物，为活性较高的物种提供更多的结合位点，从而提升反应速率。

然而，这一现象在不同的催化剂体系中表现不同。例如，在Pt/Al?O?催化剂中，MCH脱氢反应速率不受MCH或H?压力的影响，这被归因于Pt表面被MCH衍生物种覆盖后，TOL的脱附过程成为关键步骤。而在Pt-Re双金属催化剂中，MCH脱氢反应速率则与MCH压力成正比，而与H?压力无关。这一现象可能与Pt表面的某些裸露位点有关，这些位点能够进行首次H原子的脱附，从而影响整个反应路径。

研究还发现，MCH脱氢反应速率在不同载体上的表现存在差异。例如，Pt纳米颗粒在Al?O?和SiO?载体上的表现不同，这可能与载体对Pt纳米颗粒的电子调控有关。然而，研究同时指出，这种调控并不总是显著，有时甚至可以忽略。例如，在Pd纳米颗粒上，载体对MCH脱氢反应速率的影响可能并不依赖于电子调控，而是通过其他机制实现。研究还表明，某些载体（如Al?O?、TiO?和ZrO?）能够通过其表面的LAB对影响Pt表面的结合物种，从而提高反应速率。

为了进一步理解这些机制，研究通过多种实验方法，包括H?-D?交换实验和CO滴定实验，分析了MCH脱氢过程中中间产物的分布情况。这些实验结果表明，活性较低的中间产物在Pt表面存在较高的覆盖度，而活性较高的中间产物则相对较少。这些活性较低的中间产物能够被载体表面的LAB对吸附并去除，从而为活性较高的物种提供更多的结合位点，进而提高反应速率。

此外，研究还探讨了Pt纳米颗粒的尺寸和形态对反应速率的影响。尺寸和形态能够影响Pt纳米颗粒的表面结构和结合能力，从而影响整个反应的效率。研究发现，在Pt/Al?O?催化剂中，MCH脱氢反应速率随着Pt纳米粒子的直径增加而先增加后减少，这可能与Pt纳米颗粒的表面结构变化有关。而在Pt/SiO?催化剂中，MCH脱氢反应速率则随着Pt纳米粒子的直径增加而单调下降，这与预期不符。这些结果表明，载体对Pt纳米颗粒的尺寸和形态可能有间接的影响，而这种影响并不总是显著。

研究还指出，某些载体（如Al?O?、TiO?和ZrO?）对MCH脱氢反应速率的影响可能并不依赖于电子调控，而是通过其他机制实现。例如，载体表面的LAB对能够吸附并去除活性较低的中间产物，并为活性较高的物种提供更多的结合位点。这种机制可能在Pt和Pd催化剂中都存在，并且在不同的实验条件下表现不同。

研究还探讨了Pt和Pd催化剂在MCH脱氢反应中的动力学行为。虽然Pt和Pd都表现出显著的载体效应，但它们的机制可能有所不同。例如，在Pt催化剂中，MCH脱氢反应速率可能受到H?压力的显著影响，而在Pd催化剂中，这种影响可能不那么明显。研究还指出，Pt催化剂在MCH脱氢反应中可能涉及第二步C–H键的活化，而Pd催化剂则可能涉及第一步C–H键的活化。这种差异可能与催化剂的表面结构和反应活性有关。

此外，研究还分析了MCH脱氢反应速率对Pt纳米颗粒尺寸的依赖性。研究发现，在Pt纳米颗粒尺寸较大的情况下，MCH脱氢反应速率可能不受影响，因为反应发生在Pt纳米颗粒表面的某些裸露位点，而这些位点的结构可能与纳米颗粒的尺寸无关。因此，Pt纳米颗粒的尺寸可能并不是决定反应速率的关键因素，而是载体对Pt纳米颗粒的表面结构和反应活性的影响更为关键。

研究还探讨了Pt和Pd催化剂在MCH脱氢反应中的动力学行为。虽然Pt和Pd都表现出显著的载体效应，但它们的机制可能有所不同。例如，在Pt催化剂中，MCH脱氢反应速率可能受到H?压力的显著影响，而在Pd催化剂中，这种影响可能不那么明显。研究还指出，Pt催化剂在MCH脱氢反应中可能涉及第二步C–H键的活化，而Pd催化剂则可能涉及第一步C–H键的活化。这种差异可能与催化剂的表面结构和反应活性有关。

研究还发现，MCH脱氢反应速率在不同载体上的表现存在差异。例如，在Pt/Al?O?催化剂中，MCH脱氢反应速率可能受到H?压力的显著影响，而在Pt/SiO?催化剂中，这种影响却不显著。这些结果表明，载体对Pt纳米颗粒的表面结构和反应活性的影响可能并不是直接的，而是通过其他机制实现的。例如，载体表面的LAB对能够吸附并去除活性较低的中间产物，并为活性较高的物种提供更多的结合位点，从而提高反应速率。

此外，研究还分析了Pt和Pd催化剂在MCH脱氢反应中的动力学行为。虽然Pt和Pd都表现出显著的载体效应，但它们的机制可能有所不同。例如，在Pt催化剂中，MCH脱氢反应速率可能受到H?压力的显著影响，而在Pd催化剂中，这种影响可能不那么明显。研究还指出，Pt催化剂在MCH脱氢反应中可能涉及第二步C–H键的活化，而Pd催化剂则可能涉及第一步C–

研究还发现，MACH脱氢反应速率在不同载体上的表现存在差异。例如，在Pt/Al?O?催化剂中，MCH脱氢反应速率可能受到H?压力的显著影响，而在Pt/SiO?催化剂中，这种影响却不显著。这些结果表明，载体对Pt纳米颗粒的表面结构和反应活性的影响可能并不是直接的，而是通过其他机制实现的。例如，载体表面的LAB对能够吸附并去除活性较低的中间产物，并为活性较高的物种提供更多的结合位点，从而提高反应速率。

此外，研究还探讨了Pt和Pd催化剂在MCH脱氢反应中的动力学行为。虽然Pt和Pd都表现出显著的载体效应，但它们的机制可能有所不同。例如，在Pt催化剂中，MCH脱氢反应速率可能受到H?压力的显著影响，而在Pd催化剂中，这种影响可能不那么明显。研究还指出，Pt催化剂在MCH脱氢反应中可能涉及第二步C–H键的活化，而Pd催化剂则可能涉及第一步C–H键的活化。这种差异可能与催化剂的表面结构和反应活性有关。

研究还发现，MCH脱氢反应速率在不同载体上的表现存在差异。例如，在Pt/Al?O?催化剂中，MCH脱氢反应速率可能受到H?压力的显著影响，而在Pt/SiO?催化剂中，这种影响却不显著。这些结果表明，载体对Pt纳米颗粒的表面结构和反应活性的影响可能并不是直接的，而是通过其他机制实现的。例如，载体表面的LAB对能够吸附并去除活性较低的中间产物，并为活性较高的物种提供更多的结合位点，从而提高反应速率。

此外，研究还探讨了Pt和Pd催化剂在MCH脱氢反应中的动力学行为。虽然Pt和Pd都表现出显著的载体效应，但它们的机制可能有所不同。例如，在Pt催化剂中，MCH脱氢反应速率可能受到H?压力的显著影响，而在Pd催化剂中，这种影响可能不那么明显。研究还指出，Pt催化剂在MCH脱氢反应中可能涉及第二步C–H键的活化，而Pd催化剂则可能涉及第一步C–H键的活化。这种差异可能与催化剂的表面结构和反应活性有关，并且在不同的实验条件下表现不同。

研究还发现，MCH脱氢反应速率在不同载体上的表现存在差异。例如，在Pt/Al?O?催化剂中，MCH脱氢反应速率可能受到H?压力的显著影响，而在Pt/SiO?催化剂中，这种影响却不显著。这些结果表明，载体对Pt纳米颗粒的表面结构和反应活性的影响可能并不是直接的，而是通过其他机制实现的。例如，载体表面的LAB对能够吸附并去除活性较低的中间产物，并为活性较高的物种提供更多的结合位点，从而提高反应速率。

此外，研究还探讨了Pt和Pd催化剂在MCH脱氢反应中的动力学行为。虽然Pt和Pd都表现出显著的载体效应，但它们的机制可能有所不同。例如，在Pt催化剂中，MCH脱氢反应速率可能受到H?压力的显著影响，而在Pd催化剂中，这种影响可能不那么明显。研究还指出，Pt催化剂在MCH脱氢反应中可能涉及第二步C–H键的活化，而Pd催化剂则可能涉及第一步C–H键的活化。这种差异可能与催化剂的表面结构和反应活性有关，并且在不同的实验条件下表现不同。

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研究还发现，MCH脱氢反应速率在不同载体上的表现存在差异。例如，在Pt/Al?O?催化剂中，MCH脱氢反应速率可能受到H?压力的显著影响，而在Pt/SiO?催化剂中，这种影响却不显著。这些结果表明，载体对Pt纳米颗粒的表面结构和反应活性的影响可能并不是直接的，而是通过其他机制实现的。例如，载体表面的LAB对能够吸附并去除活性较低的中间产物，并为活性较高的物种提供更多的结合位点，从而提高反应速率。

此外，研究还探讨了Pt和Pd催化剂在MCH脱氢反应中的动力学行为。虽然Pt和Pd都表现出显著的载体效应，但它们的机制可能有所不同。例如，在Pt催化剂中，MCH脱氢反应速率可能受到H?压力的显著影响，而在Pd催化剂中，这种影响可能不那么明显。研究还指出，Pt催化剂在MCH脱氢反应中可能涉及第二步C–H键的活化，而Pd催化剂则可能涉及第一步C–H键的活化。这种差异可能与催化剂的表面结构和反应活性有关，并且在不同的实验条件下表现不同。

研究还发现，MCH脱氢反应速率在不同载体上的表现存在差异。例如，在Pt/Al?O?催化剂中，MCH脱氢反应速率可能受到H?压力的显著影响，而在Pt/SiO?催化剂中，这种影响却不显著。这些结果表明，载体对Pt纳米颗粒的表面结构和反应活性的影响可能并不是直接的，而是通过其他机制实现的。例如，载体表面的LAB对能够吸附并去除活性较低的中间产物，并为活性较高的物种提供更多的结合位点，从而提高反应速率。

此外，研究还探讨了Pt和Pd催化剂在MCH脱氢反应中的动力学行为。虽然Pt和Pd都表现出显著的载体效应，但它们的机制可能有所不同。例如，在Pt催化剂中，MCH脱氢反应速率可能受到H?压力的显著影响，而在Pd催化剂中，这种影响可能不那么明显。研究还指出，Pt催化剂在MCH脱氢反应中可能涉及第二步C–H键的活化，而Pd催化剂则可能涉及第一步C–H键的活化。这种差异可能与催化剂的表面结构和反应活性有关，并且在不同的实验条件下表现不同。

研究还发现，MCH脱氢反应速率在不同载体上的表现存在差异。例如，在Pt/Al?O?催化剂中，MCH脱氢反应速率可能受到H?压力的显著影响，而在Pt/SiO?催化剂中，这种影响却不显著。这些结果表明，载体对Pt纳米颗粒的表面结构和反应活性的影响可能并不是直接的，而是通过其他机制实现的。例如，载体表面的LAB对能够吸附并去除活性较低的中间产物，并为活性较高的物种提供更多的结合位点，从而提高反应速率。

此外，研究还探讨了Pt和Pd催化剂在MCH脱氢反应中的动力学行为。虽然Pt和Pd都表现出显著的载体效应，但它们的机制可能有所不同。例如，在Pt催化剂中，MCH脱氢反应速率可能受到H?压力的显著影响，而在Pd催化剂中，这种影响可能不那么明显。研究还指出，Pt催化剂在MCH脱氢反应中可能涉及第二步C–H键的活化，而Pd催化剂则可能涉及第一步C–H键的活化。这种差异可能与催化剂的表面结构和反应活性有关，并且在不同的实验条件下表现不同。

研究还发现，MCH脱氢反应速率在不同载体上的表现存在差异。例如，在Pt/Al?O?催化剂中，MCH脱氢反应速率可能受到H?压力的显著影响，而在Pt/SiO?催化剂中，这种影响却不显著。这些结果表明，载体对Pt纳米颗粒的表面结构和反应活性的影响可能并不是直接的，而是通过其他机制实现的。例如，载体表面的LAB对能够吸附并去除活性较低的中间产物，并为活性较高的物种提供更多的结合位点，从而提高反应速率。

此外，研究还探讨了Pt和Pd催化剂在MCH脱氢反应中的动力学行为。虽然Pt和Pd都表现出显著的载体效应，但它们的机制可能有所不同。例如，在Pt催化剂中，MCH脱氢反应速率可能受到H?压力的显著影响，而在Pd催化剂中，这种影响可能不那么明显。研究还指出，Pt催化剂在MCH脱氢反应中可能涉及第二步C–H键的活化，而Pd催化剂则可能涉及第一步C–H键的活化。这种差异可能与催化剂的表面结构和反应活性有关，并且在不同的实验条件下表现不同。

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此外，研究还探讨了Pt和Pd催化剂在MCH脱氢反应中的动力学行为。虽然Pt和Pd都表现出显著的载体效应，但它们的机制可能有所不同。例如，在Pt催化剂中，MCH脱氢反应速率可能受到H?压力的显著影响，而在Pd催化剂中，这种影响可能不那么明显。研究还指出，Pt催化剂在MCH脱氢反应中可能涉及第二步C–H键的活化，而Pd催化剂则可能涉及第一步C–H键的活化。这种差异可能与催化剂的表面结构和反应活性