一种基于简单特征增强的CGCNN模型，用于预测过渡金属化合物的磁化强度

《Journal of Magnetism and Magnetic Materials》：A simple feature enriched CGCNN for predicting magnetization in transition metal compounds

机器学习预测磁化性质的研究：扩展CGCNN模型处理铁磁和反铁磁材料

　　在当前材料科学领域，准确预测磁性特性对于加速磁性材料的发现和建模至关重要。随着机器学习（ML）和深度学习（DL）技术的迅速发展，这些数据驱动的方法已被广泛应用于预测材料的多种关键性质，如热导率、电子带隙、形成能、原子化能等。然而，在磁性材料的研究中，尤其是对于反铁磁（FiM）材料，现有的机器学习方法仍存在明显的局限性。尽管对于铁磁（FM）材料的预测已经取得了一定的进展，但反铁磁材料因其复杂的磁性行为和结构特性，仍然缺乏专门的建模方法。这使得在反铁磁系统中实现高精度的磁性预测变得尤为困难。

本文提出了一种基于晶体图卷积神经网络（CGCNN）的改进方法，旨在提高对反铁磁材料磁性特性的预测能力。CGCNN作为一种先进的深度学习框架，已被成功应用于预测多种材料属性。该方法将晶体结构转化为图的形式，其中原子作为节点，原子间的键或邻近关系作为边。每个节点被赋予特征向量，用于编码原子和整体的物理化学性质。同时，边也被赋予特征，如键长或基于距离的属性。这种图结构的构建通常采用固定半径截断的方法，将每个原子与其最近的邻居连接起来。随后，卷积操作被应用于该图，以聚合和更新原子特征，从而捕捉短程结构信息，实现对多种标量性质的准确预测。

然而，传统的CGCNN在捕捉长程磁性相互作用方面存在不足。磁性行为通常依赖于原子间的长程相互作用，例如全局自旋相关性以及复杂的磁子晶格结构。为了克服这一问题，本文引入了原子自旋磁矩作为节点属性，并将结构参数作为边属性，以增强模型对磁性特性的理解能力。通过这种方式，模型能够更全面地考虑磁性行为的物理基础，从而在预测磁性材料的磁化强度时取得更高的准确性。

此外，本文还利用了Materials Project数据库，从中筛选出包含3d过渡金属（TM）化合物的训练和测试数据集。这些数据集不仅涵盖了铁磁材料，还包含了反铁磁材料，从而使得模型能够学习到更广泛的磁性行为。在这些材料中，磁化强度、居里温度和矫顽力等关键磁性参数的预测成为研究的重点。由于这些参数在复杂的多组分或强关联系统中具有高度的不确定性，因此构建高质量、一致的数据集对于开发准确且具有广泛适用性的预测模型至关重要。

本文的研究方法主要围绕数据准备、图结构构建、特征工程、模型选择和评估指标展开。在数据准备阶段，我们从Materials Project数据库中获取了多种磁性材料的结构信息，并对这些数据进行了系统化处理，以确保其适用于机器学习模型的训练。图结构的构建采用了固定半径截断的方式，将原子间的相互作用以图的形式进行表示。为了提高模型的预测能力，我们对节点特征进行了增强，引入了原子自旋磁矩和四个归一化的特征（原子质量、原子序数、原子半径和电子亲和力），并使用了最小-最大缩放方法进行标准化处理。这一方法不仅能够反映局部磁性特征，还能体现更广泛的化学趋势，从而为模型提供更丰富的输入信息。

在边特征的构建过程中，我们直接从材料结构中提取了精确的分数坐标和晶格参数，以确保模型能够捕捉到各向异性自旋-晶格耦合和长程几何关系。这些信息对于理解磁性行为的物理机制至关重要，尤其是在反铁磁材料中，由于自旋排列的复杂性，模型需要具备更高的结构敏感度。通过这种方式，模型能够更准确地学习到与磁性相关的结构依赖关系，从而提高预测的可靠性。

为了进一步提升模型的性能，我们还构建了一个包含八种过渡金属基磁性化合物的精选数据集，涵盖了铁磁和反铁磁系统。这一数据集的多样性使得模型能够在更广泛的材料范围内进行训练和测试，从而提高其泛化能力。在测试阶段，我们对之前未见过的磁性材料进行了评估，以验证模型在实际应用中的预测能力。结果表明，该模型在铁磁材料和部分反铁磁材料的磁化强度预测中表现出色，证明了其在磁性材料研究中的潜在价值。

本文的研究不仅在方法上有所创新，还在实际应用中展示了其广泛的适用性。通过引入更丰富的特征信息，我们构建了一个能够有效预测磁性材料磁化强度的深度学习框架。这一框架的优势在于，它能够减少对传统自洽场（SCF）基密度泛函理论（DFT）计算流程的依赖，从而在计算资源有限的情况下实现更高效的磁性预测。此外，该模型在数据量较少的情况下依然能够保持较高的预测精度，这表明其具有较强的泛化能力和鲁棒性。

在反铁磁材料中，由于其复杂的磁性行为，传统的机器学习方法往往难以准确捕捉其磁性特性。本文提出的模型通过引入自旋相关的特征，弥补了这一不足。同时，模型还能够有效处理多组分和强关联系统中的磁性预测问题，这为未来磁性材料的发现和应用提供了新的思路。此外，该模型的可扩展性使得其能够应用于其他类型的磁性材料，如稀有金属化合物和二维材料，这为研究不同磁性系统的特性提供了更大的灵活性。

本文的研究结果表明，通过将磁性信息直接纳入模型的特征工程中，可以显著提高对磁性材料磁化强度的预测能力。这种方法不仅适用于铁磁材料，还能够有效处理反铁磁材料中的复杂磁性行为。同时，模型的泛化能力使其能够在不同类型的磁性材料中实现准确的预测，这为材料科学领域提供了重要的工具。此外，该模型在训练过程中对数据量的要求较低，能够在有限的数据集上实现较高的预测精度，这对于实际应用中的数据获取困难问题具有重要意义。

总的来说，本文提出了一种创新的深度学习框架，通过引入自旋相关的特征和结构参数，显著提升了对磁性材料磁化强度的预测能力。这一方法不仅克服了传统机器学习方法在反铁磁材料中的局限性，还展示了其在多种磁性系统中的广泛应用潜力。随着机器学习技术的不断进步，这一框架有望成为磁性材料研究的重要工具，为未来的材料发现和应用提供强有力的支持。