没食子酸调控交联与界面的多功能粘结剂助力高容量硅负极实现超长循环稳定性

本研究发现通过没食子酸（GA）调控海藻酸钠（SA）交联结构可构建兼具机械稳定性与界面调控功能的新型粘结剂（SG），其通过形成富氟固态电解质界面（SEI）和增强离子/电子传输能力，使硅负极在1.6 A/g大电流下经500次循环仍保持1751 mAh/g的高容量，为锂离子电池硅基负极粘结剂设计提供了创新性策略。

　　

Highlight

Materials and Methods

材料：海藻酸钠（SA, AR）购自阿拉丁，没食子酸（GA, M_w: 170.12）购自Ourchem，硅纳米颗粒（SiNPs, 约100 nm）购自浙江中宁多晶硅有限公司，导电炭黑（Super P）购自特米高。

粘结剂制备：将20 mg没食子酸（GA）溶解于1.98 g去离子水中，60°C搅拌加热2小时；将180 mg海藻酸钠（SA）溶解于8.82 g去离子水中，室温搅拌2小时。将两种溶液混合后继续搅拌2小时，获得SG91粘结剂（SA与GA质量比9:1）。另按比例制备SG191（19:1）和SG31（3:1）作为对比。

Results and discussion

通过调控SA与GA的质量比（19:1, 9:1, 3:1）构建粘结剂的三维网络结构，分别记为SG191、SG91和SG31。如图1所示，只有当GA含量适中（SG91）时，才能在硅颗粒、SA与GA之间建立有效连接。适量的GA既可辅助SA形成网络结构，又不影响SA的流动性，从而构建连续的离子/电子双传输通道，显著提升电极导电性和结构完整性。

Conclusion

本研究利用没食子酸（GA）交联海藻酸钠（SA），通过精确调控配比成功构建了强韧的SG91三维网络粘结剂体系。该结构能有效保护电极在长循环过程中的稳定性，并耐受大电流冲击。此外，研究深入揭示了GA对导电炭黑分散性的改善作用，以及其通过低最低未占分子轨道（LUMO）特性诱导形成富LiF的SEI层机制，为锂离子电池高性能硅负极粘结剂设计提供了新思路。