优化阴极接触层厚度以提高固体氧化物燃料电池堆的效率和耐用性

《Materials Science and Engineering: B》：Optimizing cathode contact layer thickness for enhanced efficiency and durability in solid oxide fuel cell stacks

LaCo0.4Ni0.6O3接触层厚度优化显著提升SOFC性能，0.4mm厚度在750℃时实现单电池峰值功率104.28W，22-cell堆体长期效率衰减仅0.5%/5个热循环，过厚阻碍气孔扩散，过薄引发电极烧毁。

　　固态氧化物燃料电池（Solid Oxide Fuel Cells, SOFCs）因其高能量转换效率（超过85%）、灵活的模块化设计以及广泛的燃料兼容性，被视为下一代能源技术的重要候选之一。然而，传统SOFCs的高工作温度（通常在800°C以上）严重限制了其寿命和应用范围。因此，降低工作温度成为SOFCs商业化和广泛应用的关键挑战之一。为了实现这一目标，研究者们不断探索新的材料和结构设计，以优化电池性能并提高其稳定性。

在这一背景下，接触层的引入成为改善SOFCs性能的重要手段。接触层位于阴极与连接体之间，其主要功能是降低界面电阻，从而减少整体功率损失。理想的接触层材料需要具备高导电性、良好的气体扩散能力、与相邻部件的化学兼容性，以及与连接体材料相匹配的热膨胀系数（Thermal Expansion Coefficient, TEC）。此外，材料还应具有较强的铬阻挡能力，以防止在高温环境下铬元素从连接体迁移至阴极，导致“铬中毒”现象，进而影响电池性能和寿命。

近年来，多种类型的接触层材料被广泛研究，包括钙钛矿型材料、尖晶石型材料和贵金属。贵金属如铂和金虽然具有优异的导电性和化学稳定性，但由于成本高昂和易挥发，通常仅用于性能对比研究。相比之下，钙钛矿和尖晶石型材料因其可调的物理化学性质和相对较低的成本，成为更具有应用前景的选择。例如，钙钛矿型材料La0.8Sr0.2MnO3（LSM）和La0.8Sr0.2Fe0.8Ni0.2O3（LNF）在SOFCs中已被广泛使用。然而，这些材料在实际应用中仍面临一些挑战，如界面接触不均匀、长期运行中出现剥离等问题。

在众多研究中，LaCo0.4Ni0.6O3（LCN）作为一种新型钙钛矿型接触材料，因其优异的综合性能而受到关注。LCN材料在600–800°C范围内具有高于1250 S·cm?1的导电性，显著优于传统的LSM和LNF材料。同时，其热膨胀系数与相邻的LSCF阴极和SUS430不锈钢连接体匹配良好，有助于减少热应力引起的界面裂纹。此外，LCN在中等温度下的“铬中毒”现象也相对较轻，这使其在实际应用中更具优势。

本研究旨在系统探讨LCN接触层厚度对SOFCs性能的影响。通过制备不同厚度的LCN接触层，研究人员评估了其对电池输出功率和电效率的影响。实验结果显示，在750°C下，当LCN接触层厚度为0.4毫米时，电池输出功率达到峰值104.28瓦，同时表现出良好的长期稳定性。进一步地，一个由22个电池组成的堆在相同温度下实现了1144.8瓦的总输出功率，并在五次热循环中仅出现0.5%的平均效率衰减，这表明LCN接触层在实际应用中具有较高的可靠性和稳定性。

然而，LCN接触层的厚度并非越厚越好。实验发现，过厚的接触层会阻碍空气在阴极一侧的扩散，从而抑制阴极的氧化还原反应，导致电池性能下降。相反，过薄的接触层则可能导致阴极与连接体之间的接触不均匀，造成局部过热，甚至引发电池失效。因此，确定一个合适的接触层厚度对于实现电池性能与稳定性之间的最佳平衡至关重要。

为了进一步验证这些发现，研究人员还制备了不同厚度的LCN接触层，并进行了系统的性能测试。测试结果表明，接触层厚度的优化不仅能够提高电池的输出功率，还能改善气体传输效率和热管理能力。此外，研究还探讨了接触层表面粗糙度对电池性能的影响。通过调整接触层的粗糙度，研究人员发现，当接触层的粗糙度与相邻组件的表面特性相匹配时，电池的输出功率会显著提升。这一发现为未来接触层材料的设计和优化提供了新的思路。

在实验过程中，研究人员还采用了三维模型来模拟SOFCs的工作机制，以更深入地理解接触层厚度对电池性能的影响。通过该模型，他们发现，增加接触层的厚度有助于提高阴极氧浓度分布的均匀性，从而增强阴极催化层的有效利用率，进一步提升电池的输出功率。然而，过厚的接触层也会增加气体传输路径的长度，降低气体扩散效率，这与实验结果一致。

为了确保实验的准确性和可靠性，研究人员采用了多种测试方法，包括电化学性能测试和长期稳定性测试。在电化学性能测试中，他们调节了氢气和空气的流量，以评估不同气体流量对电池性能的影响。测试结果表明，适当的气体流量对于实现电池的峰值性能至关重要。过高的气体流量可能导致气体浪费，而过低的气体流量则可能无法提供足够的反应物，从而限制电池的输出功率。

此外，研究人员还关注了接触层的制备工艺对电池性能的影响。例如，Duan等人发现，使用较粗的LCN粉末作为接触层可以显著提高电池的长期稳定性。而Wang等人则通过测试不同粗糙度的接触层，发现接触层的表面特性对电池性能有重要影响。这些研究结果表明，接触层的物理和化学特性不仅需要满足基本的性能要求，还需要在制备过程中进行精确控制，以确保其在实际应用中的可靠性。

本研究的结果对SOFCs的商业化和大规模应用具有重要意义。首先，它证明了LCN作为一种接触材料在SOFCs中的优越性，尤其是在降低界面电阻和提高电池性能方面。其次，它揭示了接触层厚度对电池性能的关键影响，为未来的设计和优化提供了理论依据。最后，它强调了在实际应用中需要综合考虑导电性、气体传输效率、热管理能力和材料成本，以实现SOFCs的高效、稳定和经济运行。

为了进一步推广LCN材料的应用，研究人员还探讨了其在不同环境下的表现。例如，在还原性燃料环境中，LCN表现出良好的导电性和稳定性，而在氧化性环境中，其化学兼容性和热膨胀系数匹配性则显得尤为重要。这些特性使得LCN能够在多种工况下保持稳定的性能，为SOFCs的广泛应用提供了可能。

总之，本研究通过系统地探讨LCN接触层厚度对SOFCs性能的影响，为优化电池设计和提升其性能提供了重要的实验数据和理论支持。未来的研究可以进一步探索LCN材料在不同温度范围和燃料类型下的表现，以及其在更大规模电池堆中的应用潜力。此外，开发更高效的接触层制备工艺，以降低生产成本并提高材料的可制造性，也是推动SOFCs商业化的重要方向。