石墨烯层间解耦纳米褶皱的可控制备及其多功能集成应用研究

本研究发现通过间歇氟化策略（IFS）实现了少层石墨烯体系中单层纳米褶皱的独立构筑，突破了传统垂直方向协同变形的限制，成功构建"褶皱表层/平坦底层"的异质结构，为多功能集成器件（如高导电性-高催化活性耦合系统）提供了新范式。

　　

Highlight

通过气体诱导与基底限域的协同效应，间歇氟化策略（IFS）实现了石墨烯纳米褶皱的层间独立构筑：氟化双层石墨烯呈现"褶皱表层/平坦底层"构型，而氟化三层体系则形成"双褶皱层/平坦基底层"结构。这种策略独特地实现了高共价功能化与高sp2杂化C-C键的共存，为同步调控高电导率、增强化学活性及其耦合效应提供了新路径。

Introduction

近年来，非平面拓扑构型（如褶皱纹理和卷曲结构）与多层范德瓦尔斯异质结中涌现出诸多非凡现象，包括层间激子（interlayer excitons）和应变诱导极化（strain-induced polarization）。褶皱纳米结构通过局部应变、电子态重构及表面/界面效应，赋予石墨烯超高延展性、自适应光热响应、各向异性电子传输、高效电子场发射和多模式催化活性等新特性。然而，现有技术框架仍受限于全局变形控制，难以实现多层堆叠体系中特定单层褶皱形态（如振幅、波长、拓扑连接性）的选择性重构。

氟化作为石墨烯表面工程的关键策略，部分氟化石墨烯虽表现出C-F键可还原性，但伴随电导率、带隙结构和热稳定性的显著变化。紫外辐照引发的快速脱氟过程会导致片层重叠结构，而氟化处理可诱导表面波纹增强，表明氟化/脱氟可作为形态调控的可行策略。

褶皱在赋予新特性的同时，不可避免地导致部分本征优势特性的损失。例如，褶皱引起的晶格畸变虽可通过量子限域效应调制带隙，但会显著降低石墨烯的高各向同性面内电导率和热导率。若能在多层体系中实现原子级精度的层间独立形态控制，将有望构建"褶皱-平坦"异质结构：顶部褶皱层通过应变工程产生催化或化学活性位点，而底部平坦层保留原始sp2共轭网络以确保超快电子传输。这种跨维度性能集成策略将突破当前二维材料研究的"单功能局限"，为开发兼具高导电性、强催化活性和优异机械稳定性的下一代多功能器件奠定物理基础。

Conclusion

本研究开发的策略从根本上重构了石墨烯褶皱工程的范式。研究结果表明，气体诱导与基底限域的协同效应可实现纳米褶皱的层间独立制备。石墨烯表面纳米褶皱的形成机制与间歇氟化策略（IFS）密切相关：脱氟过程为石墨烯片提供变形驱动力，而高温曲率域的形成则促进了局部应变释放。这种层间解耦的形态控制方法为设计具有空间可编程特性的石墨烯异质结构提供了新蓝图。