一步光聚合构建可控结构无溶剂瓶刷弹性体涂层：超低冰附着与持久防冰性能

本刊推荐：本研究通过光引发硫辛酸（LA）环状二硫键均裂，开发出一种无溶剂瓶刷弹性体防冰涂层。该涂层具备低表面粗糙度（Rq < 2 nm）、动态二硫键（S–S）自主修复（效率>81%）及热触发可回收特性。通过调控侧链间距（ng）与长度（nsc），实现了超低冰附着强度（τice = 12.2±0.8 kPa）和30次除冰循环后仍保持τice < 13.9 kPa的耐久性，为极端环境防冰应用提供了创新解决方案。

　　

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Materials

单羟基封端聚二甲基硅氧烷（M_w ≈ 1000 g/mol, 15–20 cSt）和单羟基封端聚二甲基硅氧烷（M_w ≈ 5000 g/mol, 60–120 cSt）购自Gelest。双羟基封端聚二甲基硅氧烷（M_w ≈ 5000 g/mol, 60–120 cSt）购自Adamas。硫辛酸（纯度99%）、聚乙烯吡咯烷酮（PVP, M_w ≈ 36,000 g/mol）、4-二甲氨基吡啶（DMAP, 纯度99%）、1-(3-二甲氨基丙基)-3-乙基碳二亚胺（EDC, 纯度98%）、二氯甲烷（纯度99%）及其他试剂均购自Sigma-Aldrich，使用时未经进一步纯化。

Design and synthesis of bottlebrush elastomer coatings

本研究通过理性分子设计制备了结构明确的瓶刷弹性体涂层。如图1A所示，首先在硫辛酸（LA）与单羟基PDMS（mono-PDMS-OH）及双羟基PDMS（bis-PDMS-OH）之间进行酯化反应，生成具有不同侧链长度的单体和交联剂。随后通过一步紫外（UV）光引发聚合构建了有序的瓶刷结构。

为系统研究网络结构参数对瓶刷弹性体性能的影响，我们通过调节乙基硫辛酸酯（EL）与PDMS-LA的摩尔比，精确控制了交联点间的聚合度（n_x）、侧链间距（n_g）和侧链长度（n_sc）。高 grafting 密度（n_g = 1, 2）和长侧链（n_sc = 67）的瓶刷弹性体表现出增强的链运动性和更显著的解缠结效应，显著降低了材料模量并提升了表面动态性。

Conclusion

本研究通过将动态二硫化学与瓶刷拓扑结构设计相结合，开发了一种基于硫辛酸功能化聚二甲基硅氧烷的瓶刷弹性体涂层。采用分步光聚合策略，成功在玻璃、金属和木材等多种基底上实现了原位涂覆，其界面附着强度满足工程标准。此外，系统探究了瓶刷结构对界面机械性能和表面特性的影响机制，为设计高性能防冰材料提供了重要理论依据。