基于裂分适配体自级联催化纳米反应器及(Zr/Ce) UiO-66负载多金属纳米酶用于病原菌灵敏检测

本研究开发了一种基于裂分适配体（SPA）的自驱动级联催化纳米反应器，通过构建AuRhPt@(Zr/Ce) UiO-66多金属纳米酶体系，实现了对大肠杆菌O157:H7的高灵敏检测。该策略利用纳米酶兼具葡萄糖氧化酶（GOx）和过氧化物酶（POD）的多重催化活性，形成自供给H2O2系统，结合裂分适配体识别技术显著降低了空间位阻，在湖水、生菜和牛奶样品中达到101–105 CFU/mL的检测范围，检出限为101 CFU/mL，为复杂样本中病原菌检测提供了高效解决方案。

　　

Chemicals and materials

本实验所用化学试剂与表征方法详见补充材料。工作中涉及的两种裂分适配体序列信息见表1。

Synthesis of (Zr/Ce) UiO-66, AuRhPt@(Zr/Ce) UiO-66 and SPA2/AuRhPt@(Zr/Ce) UiO-66

(Zr/Ce) UiO-66的合成参照先前报道方法：将ZrCl₄ (90 mg)、CeCl₃·7H₂O (132 mg)、对苯二甲酸（H₂BDC, 60 mg）、聚乙烯吡咯烷酮（PVP, 2 mg）和乙酸（400 μL）溶于30 mL二甲基甲酰胺（DMF）中搅拌，随后将混合物转移至50 mL聚四氟乙烯内衬高压反应釜进行溶剂热反应。

Principle

本研究提出基于裂分适配体的自级联催化纳米反应器检测大肠杆菌O157:H7的策略，如方案1所示。两种裂分适配体作为系统桥梁形成夹心结构：首先按上述方法合成(Zr/Ce) UiO-66及AuRhPt@(Zr/Ce) UiO-66；随后将两种裂分适配体分别修饰于磁珠（MBs）和AuRhPt@(Zr/Ce) UiO-66表面，形成SPA1@MBs捕获探针与SPA2/AuRhPt@(Zr/Ce) UiO-66信号探针。

Conclusion

综上所述，本研究成功构建了一种新型基于裂分适配体的自级联催化纳米反应器，以SPA1@MBs为捕获探针、SPA2/AuRhPt@(Zr/Ce) UiO-66为信号探针，实现了对大肠杆菌的高灵敏检测。该纳米反应器的核心特性源于AuRhPt@(Zr/Ce) UiO-66卓越的类葡萄糖氧化酶（GOx）和类过氧化物酶（POD）活性，其中Ce的掺入扩大了材料比表面积并提升了催化性能。