供体-受体工程化超薄氮化碳纳米片：空间分离氧化还原位点增强光催化O2活化与抗生素降解

本研究通过超分子自组装构建尿酸修饰的超薄氮化碳纳米片（UCN-x），创新性地实现空穴/电子空间分离分布，显著提升光催化单线态氧（1O2）生成效率。UCN-2对四环素的标准化降解速率达10.03 mgTC gcat?1 min?1，为环境修复提供了高效非自由基高级氧化（AOPs）技术方案。

　　

Highlight

Materials

实验材料包括三聚氰胺（99%）、尿酸（UA, 98%）、氰尿酸（CA, 98%）、硝酸钠、氯化钠等无机盐，以及三乙醇胺（TEOA）、硝基蓝四唑氯化物（NBT）、异丙醇（IPA）、超氧化物歧化酶（SOD）、糠醇（FFA）等试剂，四环素（TC）、环丙沙星（CIP）、诺氟沙星等抗生素均采购自阿拉丁试剂公司。

Characterizations

如图1a所示，UCN-x通过两步法合成：首先通过超分子自组装制备UA分子掺杂的三聚氰胺-氰尿酸前体（UCM-x），该过程实现了UA的均匀掺杂；随后在空气氛围下热聚合得到UCN-x。对比样品CN则通过三聚氰胺-氰尿酸前体制备。有趣的是，UA的引入显著改变了材料的电子结构——TD-DFT计算表明UA掺杂触发了空穴（h⁺）在UA色素区域聚集、电子（e^?）在相邻七嗪环富集的空间分离现象，这种精心设计的相邻氧化还原位点完美契合光催化¹O₂生成的电荷转移机制。

Conclusions

总之，本研究通过超分子自组装成功制备了二维超薄氮化碳纳米片（UCN-x）。结构表征表明UA色素的引入将嘌呤结构整合到七嗪骨架中。光电化学测试显示UA掺杂不仅增强可见光吸收，更促进了电荷分离。TD-DFT计算证明UA诱导了空穴/电子分布的空间分离，工程化的相邻氧化还原位点通过电荷转移机制精准调控光催化¹O₂生成。该工作为设计高效O₂活化光催化剂提供了理论基础。