MOFs衍生ZnO十二面体耦合钙钛矿CsPbBr3量子点构建高效乙醇胺气体传感器及其机理研究

本研究成果创新性地将MOFs衍生多孔ZnO与全无机钙钛矿CsPbBr3量子点（QDs）复合，构建了新型异质结气体传感材料。该复合材料在180℃下对乙醇胺（EA）的响应值高达21.5，响应/恢复时间缩短至4/7秒，展现出卓越的检测性能。研究通过实验与密度泛函理论（DFT）计算揭示了异质结形成、双氧协同效应与光电协同增强机制，为高性能挥发性有机化合物（VOC）传感器开发提供了新策略。

　　

^?Highlight^?

本研究通过溶剂热法合成ZIF-8衍生ZnO十二面体，并采用热注入法制备钙钛矿CsPbBr₃量子点（QDs），通过表面工程策略成功构建ZnO-CsPbBr₃异质结构。得益于CsPbBr₃ QDs优异的光电特性与异质结协同效应，复合材料对乙醇胺（EA）的检测性能显著提升。

^?Structural and morphological characterization^?

X射线衍射图谱显示ZnO十二面体的所有特征峰均与纤锌矿结构标准卡片（PDF#36–1451）完美匹配，在2θ=?31.76° (1 0 0)、34.41° (0 0 2)、36.25° (1 0 1)等位置出现尖锐且无杂质的衍射峰。透射电子显微镜图像证实CsPbBr₃ QDs以5-10纳米的尺寸均匀分布在ZnO表面，高分辨率图像中0.28纳米晶格条纹对应CsPbBr₃的(200)晶面。X射线光电子能谱显示ZnO/CsPbBr₃复合物中Zn 2p、Pb 4f、Cs 3d和Br 3d的特征峰位，证实异质结构的成功构建。

^?Gas-sensing performance^?

气敏测试结果表明，ZnO/CsPbBr₃复合材料在180℃工作温度下对100 ppm乙醇胺的响应值达到21.5，较纯ZnO提升约3.2倍。响应/恢复时间从7/9秒缩短至4/7秒，同时展现出良好的重现性与线性响应关系（R²=0.992）。该传感器对EA表现出高选择性，对丙酮、氨水等干扰气体的响应可忽略不计。

^?DFT calculation and sensing mechanism^?

密度泛函理论计算揭示CsPbBr₃的引入显著提升了ZnO对EA分子的吸附能（从-1.24 eV增至-2.07 eV）。电荷差分密度图显示EA分子中的N原子与ZnO表面氧空位形成强相互作用，同时CsPbBr₃的Br原子与EA的H原子产生氢键作用。能带结构分析表明异质结界面处形成Type-II能带排列，有效促进光生电子-空穴对分离。双氧协同效应与界面电荷转移共同增强了EA分子在材料表面的氧化还原反应效率。

^?Conclusions^?

本研究成功通过表面工程策略构建ZnO/CsPbBr₃异质结复合材料，实验证明其相较于纯ZnO对乙醇胺的检测性能显著提升。该增强效应源于CsPbBr₃ QDs的光电特性、异质结结构形成以及双氧协同效应的多重机制，为开发高性能EA传感器提供了新思路。