基于超精密波长锁定技术的高稳定气体测量方法及其在痕量气体检测中的应用

本文提出了一种基于超精密波长锁定（Wavelength Locking）的高稳定气体测量技术，通过利用三次谐波（3f）差分信号有效抑制非吸收干扰，显著提升了波长锁定精度。该技术在不同光路配置下系统验证了锁定准确性、测量稳定性、检测限（达25 ppb）及普适性，在低气压CO2和痕量CO测量中分别实现75%稳定性提升及0.12%信号波动，为激光吸收光谱（LAS）气体检测系统提供了低成本、高精度的解决方案。

　　

Highlight

Highly Stable Gas Measurement Technique: Ultra-accurate Wavelength Locking

（高稳定性气体测量技术：超精密波长锁定）

Abstract

我们开发了一种基于超精密波长锁定的高稳定性气体测量技术。该技术利用三次谐波（3f）差分信号来抑制非吸收干扰，从而提升波长锁定精度，实现高稳定性的气体测量。我们在三种光路配置下测试了该技术，系统评估了其锁定精度、测量稳定性、检测限和普适性。结果表明，该技术将锁定精度提高了至少13%，即使在参考光路存在吸收时仍保持有效。基于这一技术，我们在低压CO₂测量中实现了75%的信号稳定性提升，并且在连续9小时的不同CO浓度测量中，信号波动仅为0.12%，最低检测限达到25 ppb。该技术在不同温压条件下的锁定精度提升也得到验证。凭借更低的系统成本和更高的锁定精度，该技术为提升激光吸收光谱（Laser Absorption Spectroscopy）气体测量系统的稳定性和准确性提供了可行方案。

Introduction

激光吸收光谱（Laser Absorption Spectroscopy）是一种高灵敏度、非接触、具有选择性的气体检测技术，广泛应用于大气环境监测、能源燃烧诊断和危险气体检测。激光波长的稳定性是影响其测量精度的关键因素。将激光波长固定在吸收中心可实现最大检测灵敏度。然而，二极管激光器（Diode Lasers）即使在恒温恒流驱动下仍会出现波长漂移，原因包括材料老化、载流子诱导变化和腔长波动等。波长漂移会导致测量信号波动，显著降低测量精度，这一问题在中红外激光系统中尤为突出。因此，需要对激光输出波长进行实时监测与锁定，以确保测量信号的稳定性。

目前针对波长漂移的解决方案主要有三种：1）扫描整个波长范围以间接避免漂移影响；2）测量前对激光波长进行预校准；3）测量过程中实时主动锁定波长。第一种方法通过周期性扫描气体吸收线型来避免漂移，但时间分辨率受限；第二种方法仅适用于短时诊断，无法实现长期可靠锁定；第三种方法如Pound-Drever-Hall（PDH）技术虽可实现高稳定波长控制，但中红外区域所需的高性能电光调制器（EOM）和法布里-珀罗腔（FP Cavity）成本极高，限制了其应用。由此可见，现有方法难以同时实现高时间分辨率、实时中红外波长锁定和低成本。因此，亟需一种可靠且低成本的技术，在不牺牲时间分辨率的前提下实现实时波长锁定，并适用于各类可调谐二极管激光器。

波长调制光谱（Wavelength Modulation Spectroscopy, WMS）是一种极具潜力的波长锁定技术。既往研究表明，谐波信号可用于监测激光波长，其中三次谐波（3f）信号在吸收线中心为零，可用于波长锁定。电信号调制激光成本低、适用性广，且固定波长调制光谱（Fixed-Wavelength Modulation Spectroscopy）可实现实时高时间分辨率的波长锁定。然而，调制过程中的激光不稳定性、锁相放大器噪声和外部干扰会引入额外的非吸收干扰，导致3f信号的零点偏离中心波数，直接影响锁定精度和系统稳定性。

因此，本研究提出了一种基于超精密波长锁定的高稳定性气体检测技术。我们设计了带波长锁定的测量系统，利用3f差分信号作为误差信号，有效抑制非吸收干扰，实现超精密波长锁定。为验证该技术的有效性，我们构建了三种光路配置，系统评估了锁定精度、测量稳定性、检测限和普适性，并在不同温压条件下验证了锁定精度的提升。实验结果表明，该技术可在多种实验设置下保持超高波长锁定精度，显著提高稳定性和检测性能。与其他波长锁定技术相比，本技术成本低、效率高、普适性强，为提升激光吸收光谱系统的整体性能提供了可行解决方案。

Conclusion

本研究提出了一种基于超精密波长锁定的高稳定性气体测量技术，实现了低成本、高稳定性的气体测量。该技术利用主光路和参考光路的3f差分信号作为锁定误差信号，有效抑制了激光不稳定性、锁相放大器噪声和外部干扰引起的非吸收干扰，提高了锁定精度，实现了高度稳定的气体测量。