多功能MoS2/Au/柔性滤纸SERS基底：信号放大、自校准稳定与光催化自清洁的三重集成创新

本文创新性地构建了兼具信号增强、自校准稳定性和光催化自清洁功能的三合一柔性SERS基底。通过MoS2/Au肖特基结协同电磁增强（EM）与化学增强（CM）效应，实现对罗丹明6G（R6G）3.24×10?9 M的超灵敏检测；利用MoS2本征拉曼峰（379/407 cm?1）作为内标（IS）校正信号波动，并通过可见光驱动降解污染物，25分钟内完成自清洁，为复杂基质检测（如鱼类表面孔雀石绿残留）提供稳定可靠的现场快速分析方案。

　　

亮点

本研究开发的高性能柔性表面增强拉曼光谱（SERS）基底整合了信号增强、自校准稳定性和光催化自清洁功能，可实现复杂环境中有机污染物的可靠SERS检测。光催化活性材料MoS₂作为内源性内标（IS），有效校正SERS信号波动。MoS₂与金纳米粒子（Au NPs）形成的肖特基结，通过电磁增强（EM）与化学增强（CM）的协同效应，结合局域电场诱导的电子流，将罗丹明6G（R6G）的检测限（LOD）降低至3.24×10^?9 M。同时，通过提升光生载流子分离效率，该基底在25分钟内实现高效自清洁，展现出优异的可重复使用性。

引言

高质量拉曼信号是分析检测的核心目标。然而，单一基底难以同时满足信号放大、稳定性与多功能集成的需求。拉曼分析中的灵敏度提升依赖于物理增强与化学增强的协同作用：前者通过局域表面等离子体共振（LSPR）形成的"热点"实现电磁场放大，后者通过电荷转移效应进一步放大信号。但基底表面结构的不均匀性会引发信号波动，降低检测可靠性。环境干扰和仪器波动也会导致信号偏差，因此需要有效的校准策略。内标（IS）技术的整合可精确校正外部干扰，显著提高信号重现性。此外，半导体材料的引入赋予基底光催化自清洁特性，实现基底的可重复使用。当前研究多聚焦于单一性能优化，缺乏整合信号放大、自校准与功能集成的系统性解决方案。通过简单方法构建多功能拉曼基底，将为实现高灵敏、稳定的痕量检测开辟新途径。

二硫化钼（MoS₂）因其合成简单、化学稳定性高和活性位点丰富，成为贵金属载体的代表性材料。作为二维（2D）层状材料，MoS₂表面富含硫原子，可通过金硫（Au–S）键与金纳米粒子（Au NPs）紧密结合。在这种强相互作用驱动下，Au NPs均匀分布且紧密排列于MoS₂表面，形成高密度LSPR热点，实现高效的物理增强。同时，MoS₂与Au NPs界面处形成的肖特基结产生内建电场，驱动光生载流子定向迁移并诱导界面电荷转移效应，通过化学增强机制放大拉曼信号。物理与化学增强的协同作用使MoS₂/Au复合基底显著增强拉曼信号强度，为痕量物质检测提供灵敏分析平台。

在确保信号稳定性方面，MoS₂展现出独特的自校准优势。传统自校准系统通常依赖频率高于2000 cm^?1的校准分子（如普鲁士蓝），需通过硫醇化、硅烷化等复杂化学修饰步骤组装，导致基底结构复杂、稳定性降低。相比之下，MoS₂的本征拉曼峰（包括379 cm^?1和407 cm^?1振动模式）位于低频区，避免与多数探针分子信号干扰。这使得MoS₂不仅能作为SERS信号放大基底，还可直接以其本征峰作为内标实时校正信号波动，简化自校准系统构建流程，有效提升检测结果可靠性。

作为半导体材料，MoS₂（带隙1.88 eV）可在可见光照射下启动光催化反应，成为环境友好型可回收SERS活性基底的理想选择。与金纳米粒子复合后，系统显著拓宽光响应范围，同时肖特基结的内建电场更有效促进电子-空穴对分离，显著提升光催化效率。将这一特性整合至拉曼检测系统，不仅可实现高灵敏SERS检测，还能高效降解表面污染物，赋予基底自清洁能力，从而实现循环稳定性，成功实现多功能协同集成。尽管MoS₂已广泛应用于拉曼分析，但目前尚无研究从"双信号增强、自校准与光催化自清洁"协同整合的角度构建高性能SERS系统。本研究通过简单自组装方法在柔性滤纸基底上成功制备MoS₂/Au复合系统。该柔性基底支持原位SERS检测，高效分析不规则形状和复杂结构的真实样品，展现出卓越的适应性与灵活性。此外，系统整合了三大核心功能：双信号增强、自校准与光催化自清洁，为开发高灵敏度、稳定且可循环的拉曼检测技术开辟新途径。

结论

总之，本研究通过简单自组装方法在滤纸基底上成功构建了柔性MoS₂/Au复合材料，建立了高性能的多功能SERS分析平台。该平台的优越性源于其独特的结构设计：一方面，MoS₂/Au肖特基结介导的LSPR与电荷转移机制协同作用，实现EM与CM的有效耦合，显著...