Ag/Ag2S@Ni-MOF三元异质结纳米复合材料的构建及其高效光催化还原Cr(VI)的性能与机制研究

本刊推荐：本研究通过水热法成功构建了新型三元异质结光催化剂Ag/30%Ag2S@Ni-MOF，在紫外光照下70分钟内实现20 mg/L Cr(VI)近100%还原（速率常数0.103×10?1 min?1）。其卓越性能源于Ag纳米颗粒的表面等离子体共振效应（SPR）与Ag2S-Ni-MOF异质结的协同作用，显著促进光生电子迁移并抑制电子-空穴复合，为重金属污染治理提供了创新性解决方案。

　　

材料与试剂

六水合氯化镍(NiCl₂·6H₂O, 99.0%)、硝酸银(AgNO₃, ≥99.0%)、无水硫化钠(Na₂S, ≥60%)、均苯三甲酸(C₉H₆O₆, 95%)、聚乙烯吡咯烷酮(PVP, 分子量10,000)、乙醇(99.9%)及N,N-二甲基甲酰胺(DMF, 99.9%)购自Sigma-Aldrich。重铬酸钾(K₂Cr₂O₇, 99.8%)、1,5-二苯卡巴肼、磷酸(H₃PO₄, 85%)、过硫酸钠(Na₂S₂O₈, 99%)、硫酸(H₂SO₄, 98%)及丙酮购自中国国药化学试剂公司。

表征

通过粉末X射线衍射(XRD)对合成光催化剂的结晶度进行分析（图1a）。Ni-MOF的XRD图谱在14.53°、15.5°、17.67°、18.64°、20.06°、24.03°、28.9°、31.5°、33.3°、40.16°和59.32°处显示特征衍射峰，与既往报道数据高度吻合，证实所制备Ni-MOF具有高结晶度。采用布拉格衍射定律计算晶面间距（d-spacing）。

结论

本研究成功设计并合成新型三元异质结纳米复合材料Ag/30%Ag₂S@Ni-MOF，其优化后可实现高效Cr(VI)还原。该光催化剂在紫外光照70分钟内对20 mg/L Cr(VI)实现近100%还原，在最佳pH=2条件下一级反应速率常数达0.103×10^?1 min^?1。卓越性能归因于Ag纳米颗粒、Ag₂S与Ni-MOF的协同作用：促进异质结形成，增强光生电子从Ag₂S向Ni-MOF迁移，有效抑制电子-空穴复合，并借助表面等离子体共振效应全面提升光催化性能。