通过多方法分析，研究了过去15000年间刚果河流域致热性示踪物的变化

《Journal of Geophysical Research: Biogeosciences》：Changes in Pyrogenic Tracers Over the Last 15,000 Years in the Congo River Catchment Through Multi-Method Analysis

黑碳多方法分析揭示刚果河流域植被与气候演变的耦合关系，通过BPCA、CTO和NMR等方法检测到15,000年尺度上BC浓度与干旱/湿润期同步波动，δ13C同位素显示近千年人类活动影响。BC运输路径分化：CTO反映大气沉降，BPCA和NMR指示河流输入。方法间异质性解释了不同碳形态的保存与迁移机制。

　　黑碳（Black Carbon, BC）是燃烧过程中产生的最顽固部分，主要来源于生物质和化石燃料的不完全燃烧。在过去的几十年中，科学家们对黑碳的研究主要集中在陆地和海洋沉积物中，以了解其在碳循环中的作用以及与气候、植被变化的关系。然而，对于黑碳在海洋沉积物中的检测方法及其作为野火记录的适用性，目前仍存在一定的局限性和不确定性。因此，本研究通过多种方法对从刚果河出口处获得的沉积物核心进行了系统分析，结合环境数据和植被指标，探讨了刚果河流域过去15,000年内的黑碳记录，揭示了不同方法之间的共同趋势与差异，从而深化了我们对黑碳在全球碳循环中的作用及其作为气候和生态变化记录的理解。

在研究过程中，采用了多种黑碳检测方法，包括将冷凝芳香化合物转化为苯多羧酸（BPCA）的方法、375°C化学热氧化法（CTO）、¹³C核磁共振（NMR）结合分子混合模型、热重分析-差示扫描量热法（TG-DSC）以及多环芳烃（PAH）作为示踪剂。这些方法在检测黑碳时各有其特点和局限性，例如，BPCA方法可能因使用不同的转换因子或分子标记物而高估黑碳含量，而CTO方法在操作不当的情况下可能低估或高估黑碳的沉积量。NMR方法则能够更全面地分析有机碳的分子结构，而TG-DSC方法虽然在海洋沉积物中的应用尚不广泛，但其分析窗口较广，有助于识别黑碳在沉积物中的不同形式。此外，PAH作为黑碳的示踪物，其浓度变化可以反映区域内的火事件频率，但由于分子量较低的PAH在沉积后容易降解，因此其记录可能受到时间因素的影响。

研究结果表明，尽管不同方法在分析黑碳时存在差异，但它们在时间序列上表现出一定的共性。例如，所有方法在干湿时期的变化趋势上一致，黑碳浓度在干旱时期较高，而在湿润时期较低，这反映了植被类型和陆源有机质输入的变化。此外，黑碳的稳定碳同位素（δ¹³C）值在所有方法中也显示出类似的演变模式，表明黑碳的来源和沉积过程受到相似的环境因素影响。值得注意的是，在过去1,000年中，由于人类活动的影响，如农业和土地利用变化，黑碳的沉积量发生了显著变化，这一时期也标志着黑碳记录中出现明显的异质性。相比之下，在更早的时期，黑碳的沉积主要受到自然因素的控制，如气候变化和植被覆盖的变化。

通过分析不同方法的结果，研究团队进一步探讨了黑碳的来源和传输路径。例如，CTO-BC主要反映了大气传输的黑碳沉积，而BPCA-BC和NMR-BC则更多地与河流输入的黑碳有关。这种区分对于理解黑碳在海洋沉积物中的沉积机制至关重要，因为不同的传输路径可能导致黑碳在沉积物中的分布和保存状态存在差异。此外，研究还发现，黑碳的同位素组成可以提供关于其来源的线索。例如，较高的δ¹³C值通常与C4植物（如草类）的燃烧有关，而较低的值则可能与C3植物（如树木）的燃烧相关。因此，通过分析黑碳的同位素组成，可以进一步揭示其来源和传输过程的细节。

研究还指出，黑碳在海洋沉积物中的保存状态和沉积速率对不同方法的检测结果具有重要影响。例如，在沉积速率较高的时期，黑碳的浓度可能因其他有机物质的沉积而被稀释，而在沉积速率较低的时期，黑碳可能更容易保存。因此，在分析黑碳的沉积记录时，需要综合考虑沉积速率、有机碳的输入量以及黑碳的传输路径等因素。此外，研究还强调了使用多种方法进行互补分析的重要性，因为单一方法可能无法全面反映黑碳的复杂组成和沉积过程。

本研究的发现对于理解刚果河流域的环境演变具有重要意义。首先，它揭示了黑碳浓度与气候和植被变化之间的紧密联系，表明在干旱时期，由于草类植物的广泛分布，黑碳的生成和沉积量显著增加，而在湿润时期，由于森林植被的扩张，黑碳的浓度相应减少。其次，研究发现，黑碳的同位素组成在不同时间尺度上表现出明显的波动，这些波动可能与燃烧的植物类型、燃烧的温度以及传输路径有关。例如，在距今15,000年左右，黑碳的δ¹³C值达到最高，这可能反映了当时草原的广泛分布和频繁的野火活动，而在距今8,000年左右，δ¹³C值开始下降，这可能与植被类型的转变和燃烧条件的变化有关。最后，研究还指出，人类活动在过去的1,000年中显著影响了刚果河流域的植被覆盖和黑碳沉积，这为探讨人类活动对自然环境的影响提供了重要的证据。

总的来说，这项研究不仅深化了我们对黑碳在海洋沉积物中记录的理解，还为未来的研究提供了重要的方法论指导。通过综合使用多种检测方法，研究人员能够更准确地识别黑碳的来源、传输路径和沉积机制，从而更好地重建过去的气候和生态环境。此外，研究还强调了使用多种方法进行互补分析的必要性，因为单一方法可能无法全面反映黑碳的复杂性和动态变化。因此，未来的研究应进一步优化不同方法的适用性，并结合更多的环境和植被指标，以提高对黑碳沉积记录的解析能力。