揭示CsPbBr3/M2O5（M = Nb, Ta）异质结界面性质的原子尺度起源：一种结合第一性原理和实验方法的研究

《Materials Horizons》：Unraveling atomic-scale origins of interfacial properties in CsPbBr3/M2O5 (M = Nb, Ta) heterojunctions: a combined first-principles and experimental approach

异质结界面特性研究：通过第一性原理计算和实验验证，发现CsPbBr3/Nb2O5和CsPbBr3/Ta2O5异质结中PbBr/TaO界面结合能最高（0.0073 eV ??2），电子迁移形成内建电场促进电荷分离，共价键主导界面结合，XRD等实验证实异质结结晶性良好，为优化M2O5基电子传输层提供理论支撑。

　　

我们研究了CsPbBr?/Nb?O?和CsPbBr?/Ta?O?异质结的界面性质，以探讨其结构、电子和光学特性。通过第一性原理计算分析了界面结合能、电子局域函数（ELF）、电荷密度差异以及静电势。基于CsPbBr?（100）和M?O?（001）的晶面取向，构建了四种界面构型，结果发现PbBr/TaO界面具有最高的结合能（0.0073 eV ??2），表明其稳定性更强。电荷转移计算表明电子从CsPbBr?迁移到M?O?，从而在界面处形成促进电荷分离的内部电场。ELF和电荷密度差异图显示界面处存在强烈的共价相互作用，尤其是在PbBr/TaO界面。通过XRD、SEM、TEM和XPS等实验手段对异质结进行了表征，证实了异质结的成功形成且保持了晶体完整性。这些发现为优化基于M?O?的电子传输层提供了理论和实验上的依据，有助于提高光伏电池（PSC）的效率和稳定性。