石墨烯手性依赖的界面能量耗散机制及其对聚合物纳米复合材料振动阻尼性能的分子动力学研究

本文通过全原子分子动力学（MD）模拟，系统揭示了石墨烯手性（armchair与zigzag）对环氧树脂/石墨烯纳米复合材料界面能量耗散行为的调控机制。研究发现，armchair取向石墨烯因抑制界面褶皱形成、增强表面能起伏，显著促进聚合物链滑移（stick-slip），从而提升振动阻尼性能；而zigzag取向则因界面结合紧密，能量耗散能力较弱。该研究为手性导向的石墨烯纳米复合材料设计提供了分子级理论支撑。

　　

Highlight

石墨烯手性依赖的界面能量耗散机制：分子动力学研究揭示，armchair取向石墨烯在面外振荡剪切应变下比zigzag取向表现出更优的能量耗散能力。其各向异性行为主导了界面摩擦与聚合物滑移特性：armchair的高模量抑制褶皱形成、促进滑移；其六边形结构形成高变异表面能景观，迫使聚合物绕行高势能点，延长位移轨迹；而zigzag取向则因高柔性与低表面能变异，在外载下保持良好界面键合。

Cross-linked epoxy and epoxy/graphene microstructure modeling

采用全原子分子动力学（MD）模拟环境构建环氧树脂微结构。以双酚A二缩水甘油醚（DGEBA）为树脂、二乙基甲苯二胺（DETDA）为固化剂，按分子比2:1（300树脂分子/150固化剂分子）随机分布於周期立方晶胞。为避免初始排列时分子间相互作用干扰，晶胞尺寸设置为较实际密度低20%。随后通过反应性退火过程实现交联：在500 K下运行1 ns，触发环氧基与胺基间的键合反应，生成三维网络结构。最终体系经弛豫与压缩达到目标密度1.2 g/cm3。

Oscillatory shear simulation of epoxy/graphene nanocomposites

通过振荡剪切模拟研究石墨烯手性对纳米复合材料粘弹性行为的依赖（图2(a)）。采用聚合物相容力场（PCFF）描述晶胞内分子间的键合与非键合相互作用。非键合吸引力与排斥力基于PCFF定义的六次方组合规则，并通过Lennard-Jones势函数建模。

Conclusion

本研究从理论层面揭示了石墨烯手性对聚合物纳米复合材料能量耗散效率的影响。通过计算手段系统表征了环氧/石墨烯体系阻尼行为的物理化学调控因素。结果表明，石墨烯的手性诱导各向异性是整体纳米复合材料阻尼性能的关键因素：沿armchair轴向的剪切应变较zigzag取向表现出更优异的能量耗散能力，归因于其界面滑移行为与表面能景观的协同效应。