《Water Research》：Electrochemical Activation of Molecular Oxygen: Mechanistic Insights, Catalytic Strategies, and Innovative Applications in Sustainable Oxidation
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电化学活化氧分子作为绿色氧化技术，在污染物降解、能源存储及合成领域展现应用潜力。本文系统综述了其机理、催化剂设计及表征技术，分析了反应中间体与电极材料的作用，并探讨了挑战与未来方向。
Jieling Song|Kaiyue Cai|Rongfu Huang
四川大学建筑与环境学院，环境科学与工程四川省重点实验室，教育部深地科学与工程重点实验室，中国成都610065
摘要
分子氧被普遍认为是最环保和可持续的氧化剂。O?的电化学活化已成为推动绿色和可持续催化氧化的关键策略。本综述深入系统地概述了过去十年中分子氧电化学活化方面的最新进展，阐明了电化学O?活化背后的基本原理，并全面分类了不同的活化途径及其相应的反应中间体。总结了用于电化学氧活化的关键方法和仪器技术，特别强调了能够阐明动态反应机制的先进原位表征工具。文章强调了电催化剂在促进高效氧活化中的不可或缺的作用，并重点讨论了为实现优异的电活性、稳定性和选择性而合理设计电催化剂的方法。此外，本综述还概述了电化学活化氧在污染物降解、能量转换与存储以及可持续化学合成等领域的广泛应用。最后，对当前存在的挑战进行了批判性分析，并提出了推动低碳绿色氧化技术发展的未来研究方向。
节选内容
缩写说明
| ACA | 1-Adamantanecarboxylic acid |
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| AI | 人工智能 |
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| BDD | 掺硼金刚石 |
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| BET | Brunauer-emmett-teller |
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| CAP | 氯霉素 |
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| CF | 碳毡 |
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| CIP | 环丙沙星 |
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| CNTs | 催化惰性碳纳米管 |
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| DEMS | 差分电化学质谱 |
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| DFT | 密度泛函理论 |
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| DMPO | 5,5-二甲基-1-吡咯烷N-氧化物 |
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| DSA | 尺寸稳定阳极
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| EDTA | 乙二胺四乙酸 |
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| EIS | 电化学阻抗谱 |
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| EPR | 电子顺磁共振 |
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| FE | 法拉第效率 |
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| FTIR | 傅里叶变换红外光谱 |
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分子氧的电化学活化
分子氧的电化学活化原理涉及电极表面的ORR（氧还原）和OER（氧析出）。众所周知，ORR和OER都是发生在多个相（气体、液体和固体）中的复杂电化学过程，包括吸附步骤、前体步骤、渗透步骤、表面扩散步骤和反应步骤等。本部分重点探讨了ORR和OER背后的基本机制。
分子氧电化学活化的工具和技术
了解分子氧电化学活化的工具和技术有助于更好地理解其活化机制。
污染物的降解
随着全球环境问题的加剧，寻找高效和可持续的环境管理策略已成为当务之急。电化学活化的分子氧作为一种尖端技术，为去除环境污染物提供了创新的方法。电化学活化的分子氧可以在高氧化还原电位下生成氧化物种（如羟基自由基•OH），这些氧化物种具有强氧化性。
结论与未来展望
近年来，分子氧的电化学活化已成为氧化技术的研究热点，展现出广泛的应用潜力。通过调节电位、电流密度和电解质环境等参数，可以在环保条件下将O?选择性地转化为多种活性氧（ROS），从而推动从有机合成和污染物降解到电化学能量存储等过程。
CRediT作者贡献声明
Jieling Song：撰写——原始草稿、可视化、软件应用、方法设计、实验研究、数据整理。Kaiyue Cai：撰写——审稿与编辑、撰写——原始草稿、可视化、软件应用、方法设计、实验研究、数据分析、形式化分析、数据整理。Rongfu Huang：撰写——审稿与编辑、结果验证、项目监督、资源协调、资金争取、概念构思、可视化。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究工作。
致谢
作者感谢四川大学人才启动基金（编号：YJ202033）和四川大学-自贡市科技合作专项基金（编号：2022CDZG-3）的支持。本工作还得到了国家重点研发计划（编号：2022YFC3703700）、厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室（编号：202105）以及厦门大学光谱化学分析与仪器重点实验室的支持。
