亚胺基共价有机框架的绿色合成及其高效光催化过氧化氢生产性能研究

来自国内的研究人员针对亚胺连接共价有机框架（COFs）传统溶剂热合成法存在反应条件苛刻、产率低、有机溶剂毒性大等问题，开发了一种基于绿色溶剂体系的温和条件下克级合成策略。以TFPT为电子受体单元构建的COF-NC材料实现了5535.65 μmol g?1 h?1的H2O2产率，其优异性能源于高结晶度与光生载流子高效分离特性，该研究为绿色合成光催化材料提供了新思路。

　　

共价有机框架（Covalent Organic Frameworks, COFs）作为晶态多孔聚合物，因其规整的孔道结构、可调控的π共轭体系和卓越的化学稳定性，在光催化领域展现出独特优势。然而传统亚胺连接COFs的溶剂热合成面临反应条件严苛、成本高产量低、有机溶剂毒性大、高温反应时间长等工业应用瓶颈。本研究开发了一种基于绿色溶剂体系的温和常压合成策略，以2,4,6-三甲酰基三嗪（TFPT）为核心电子受体单元，与TAPA、TAPB、TAPT等给体单元构建亚胺连接COFs。其中COF-NC在光催化过氧化氢（H₂O₂）生产中达到5535.65 μmol g^?1 h^?1的最高产率。表征结果表明，该性能得益于材料的高结晶度和光生载流子的高效分离，并通过间接双电子氧还原反应（2e^? ORR）路径实现H₂O₂合成。该研究不仅提供了COFs的绿色合成新范式，更为设计高效光催化材料提供了结构-性能关系的理论依据。