逆结构氧化铈铜催化剂突破甲醇水蒸气重整制氢性能瓶颈

来自国内的研究团队通过胶体溶液燃烧法成功合成逆结构Cu0.9Ce0.1Ox催化剂，其具备超大铜表面积和丰富铜-铈界面位点，在250°C实现1.28 mol gcat?1 h?1的卓越产氢速率，揭示了Cu+–OV–Ce3+活性中心的关键作用，为燃料电池汽车氢载体技术提供新方案。

　　

甲醇(MeOH)作为燃料电池汽车(FCVs)的氢载体，通过甲醇水蒸气重整(MSR)反应实现氢能转化。氧化铈负载铜催化剂因其卓越的储氧能力和丰富氧空位而备受关注。本研究开发了胶体溶液燃烧(CSC)法合成逆结构催化剂。与传统负载型催化剂相比，逆结构Cu_0.9Ce_0.1O_x催化剂展现出更大的铜表面积和丰富的铜-铈界面位点，在250°C时实现了1.28 mol g_cat^?1 h^?1的优异氢(H₂)生成速率。周转频率与界面O_V–Ce³⁺长度的线性相关性表明Cu⁺–O_V–Ce³⁺位点的关键作用。动力学研究显示该催化剂具有显著降低的表观活化能和反应物反应级数。机理研究表明逆结构和负载型催化剂的速率决定步骤存在差异：CH₃O*脱氢反应以及甲酸盐物种与羟基的反应在负载型Cu_0.1Ce_0.9O_x催化剂上均得到动力学促进。本研究为合成高性能逆结构铜-铈催化剂提供了新方法，并可推广至其他多相催化体系。