《Journal of Environmental Chemical Engineering》：Constructing Spatially Separated Redox Active Sites over Cyano-Sb-Trz for the Cooperative Coupling of Hydrogen Peroxide Photosynthesis and Benzyl Alcohol Upgrading
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光催化合成过氧化氢（H2O2）用于船舶压载水消毒，提出新型Sb-K共掺杂g-C3N4（Cyano-Sb-Trz）催化剂。通过水热-煅烧联用及熔盐法成功制备，其结构中红ox活性位点空间分离，增强分子偶极矩并抑制载流子复合。实验证实H2O2和苯甲醛（BAD）通过自由基和非自由基途径同步生成，在AM1.5G光照下H2O2生成速率达50.1 mmol·g?1·h?1，17小时累积浓度52.4 mmol·L?1，超过实际应用阈值29.4 mmol·L?1。
韩旺|马浩阳|姜文军|杨天天|詹苏|马英华|周峰
大连海事大学交通运输工程学院材料科学与工程系，中国大连116026
摘要
光催化生产过氧化氢（H?O?）用于压载水杀菌是一种新兴的、对环境友好的方法，可以有效控制入侵水生物种。本文采用串联水热煅烧策略结合一步熔盐法，合成了一种新型的锑（Sb）和钾（K）共掺杂的g-C?N?（记为Cyano-Sb-Trz）。通过金属掺杂和引入氰基团，构建了空间分离的氧化还原活性位点，这些位点增强了分子的偶极矩并抑制了载流子复合。通过密度泛函理论（DFT）计算和自由基捕获实验证实，Cyano-Sb-Trz既可以通过自由基途径也可以通过非自由基途径生成H?O?和苯甲醛（BAD）。在AM 1.5 G的辐照下，Cyano-Sb-Trz的H?O?生成速率高达50.1 mmol·g?1·h?1，BAD生成速率为47.8 mmol·g?1·h?1。此外，在17小时内，Cyano-Sb-Trz产生的H?O?累积浓度达到了52.4 mmol·L?1，远高于实际水处理应用所需的最低浓度阈值（29.4 mmol·L?1）。这项工作为H?O?的光催化生成提供了一个新的概念框架。
部分内容
引言
压载水对于调节船舶的重心和保持航行稳定性至关重要。然而，随意排放压载水可能会引发环境问题[1]。因此，压载水处理受到了广泛关注。目前常用的处理方法包括化学处理、热处理和紫外线（UV）辐照[2]，但这些方法存在一定的缺点。相比之下，基于光催化的H?O?生成方法具有更环保的优势。
材料合成
Trz的合成采用了我们之前的方法[14]：首先将1 g三聚氰胺、1 g氰尿酸和400 mg 3-氨基-1,2,4-三唑（3-AT）均匀分散在30 mL去离子水中，充分搅拌后转移至50 mL高压反应器中，在120 ℃下加热6小时。反应完成后，用去离子水反复洗涤样品，并在60 ℃下过夜干燥，然后研磨成粉末。
催化剂及其结构分析
Trz和Cyano-Sb-Trz的形态特征分别通过扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）进行了表征。SEM结果见图S4a和S4b，TEM结果见图S4c和S4d。Trz主要呈现薄层状结构，而Cyano-Sb-Trz表面则具有不规则的突起。这种形态差异归因于KCl/LiCl在高温下的蚀刻作用。
结论
基于水热煅烧串联策略制备新型碳氮化物，成功合成了掺杂金属的碳氮化物（Cyano-Sb-Trz）。在AM 1.5 G辐照下，Cyano-Sb-Trz表现出优异的光催化性能，H?O?和苯甲醛的生成速率分别为50.1 mmol·g?1·h?1和47.8 mmol·g?1。
CRediT作者贡献声明
詹苏：数据验证与方法学研究。
杨天天：资源获取与实验研究。
周峰：论文撰写、审稿与编辑、指导工作。
马英华：论文撰写、审稿与编辑、指导工作、实验研究。
韩旺：论文初稿撰写、实验研究、数据管理、概念框架构建。
姜文军：论文撰写、审稿与编辑、项目管理、实验研究、资金申请。
马浩阳：论文初稿撰写、数据分析、形式化分析。
利益冲突声明
作者声明以下可能构成潜在利益冲突的财务关系/个人关系：姜文军表示获得了国家自然科学基金的支持。其他作者均声明不存在可能影响本文研究的财务利益或个人关系。
致谢
本研究得到了国家自然科学基金（项目编号：22002185）的支持。同时，也得到了中央高校基本科研业务费（项目编号：3132025192）、辽宁省教育厅基本科研业务费（项目编号：LJ212510151002）、大连海事大学人才研究启动基金以及黑龙江大学功能无机材料化学重点实验室（教育部资助）的资助。
数据获取
相关数据将随后公开提供。
