《Journal of Hazardous Materials Advances》：Fate Modeling and Spatial Health Risk Assessment of Urban Polycyclic Aromatic Hydrocarbons Using a Kilometer-Resolution Multimedia Model
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本研究针对传统逸度模型空间分辨率不足、难以刻画高密度城市环境异质性的问题，开发了千米级分辨率稳态多介质模型，模拟了南京市13种环境介质中PAHs的归趋与空间分布。研究发现PAHs浓度呈现“有机膜>沉积物>土壤>植被>水体>大气”的层级特征，有机膜（57.2-68.7%）和水体（28.5-37.5%）是终生增量致癌风险（ILCR）的主要贡献介质。健康风险存在显著年龄分异：儿童对大气PAHs暴露更敏感，青少年主要受土壤、植被和有机膜影响，总体ILCR遵循成人>青少年>儿童梯度（1.22×10-9至4.00×10-5）。BaP（54.12%-56.10%）和DahA（20.47%-23.39%）主导累积毒性风险，八项毒性终点评估识别出呼吸毒性、致癌性等为核心健康影响。该模型为高密度城市污染物精准管控提供了科学支持。
随着城市化进程加速，城市已成为化石燃料燃烧和工业排放的主要污染热点区域。高度集中的能源消耗和多样化的环境介质共同构成了复杂的污染物跨介质传输网络。其中，多环芳烃（PAHs）作为持久性有机污染物（POPs），因其高致癌性、致突变性和致畸性而被列为优先控制物质。然而，传统的逸度模型受限于均质性假设，难以捕捉高密度城市的环境异质性，制约了其对城市内部污染分布和暴露差异的分析能力，无法满足精准环境管理的需求。
针对这一挑战，发表在《Journal of Hazardous Materials Advances》上的研究开发了一种千米级分辨率的稳态多介质模型，以表征南京市PAHs的归趋和健康风险。该模型将研究区域离散为11,088个计算单元，整合了13种环境介质（包括大气、水体、植被和有机膜等），并耦合了大气平流、降雨径流和根系介导的传输等空间显式过程。模型预测结果通过与13种环境介质中测量的浓度进行对比验证，显示出良好的一致性。
研究采用的关键技术方法包括：基于逸度原理构建的Level III稳态多介质模型，用于模拟PAHs在13种环境介质中的迁移转化；空间离散化处理，将南京市划分为1×1 km2的网格单元；灵敏度分析和蒙特卡罗模拟（10,000次迭代），用于评估参数敏感性和模型不确定性；健康风险评估模型，结合终生增量致癌风险（ILCR）和八项毒性终点（如致癌性、呼吸毒性等）进行多途径暴露风险分析。
3.1. 模型验证
通过对比模拟值与南京市环境基质（如土壤、沉积物、水体、大气和植被）中PAHs的实测数据，验证了模型的可靠性。定量分析表明，各介质中16种优先控制PAHs总浓度的预测值与实测值在量级上具有显著一致性，最大误差未超过一个数量级阈值。大多数介质的确定系数（R2）超过0.7，表明模型能有效捕捉不同环境介质中PAHs的空间分布特征。
3.2. 污染物分布
3.2.1. 污染物浓度分布
PAHs在不同环境介质中的浓度呈现典型的层级特征：有机膜 > 沉积物 > 土壤 > 植物 > 水体 > 大气。尽管大气排放是PAHs的主要输入途径，但由于平流输出通量占主导地位且大气半衰期相对较短，污染物未在空气中持续累积。有机膜因其高有机质含量（20%±5%）和强吸附能力，对高分子量PAHs（HMW-PAHs）表现出非凡的富集能力（占比高达47.10%）。有植被覆盖的土壤（农田/林地/草地）的PAHs负荷持续高于裸土，这归因于植被通过冠层滴落、蜡质侵蚀和凋落物分解三种方式将大气中的PAHs转移至表层土壤。
3.2.2. 污染在介质间的迁移
空气-土壤界面是PAHs进入土壤的直接通道，而空气-植被-土壤构成的三级传输链是土壤污染积累的重要机制。在城市环境中，空气-有机膜-水的迁移过程需要特别关注：建筑物表面和硬化地面上形成的有机膜层是PAHs的初始沉降位点，经雨水冲刷后通过排水网络转移至水体，构成城市水体污染的特殊路径。PAHs的环境削减途径主要由平流迁移和降解两大过程主导。空气流出通量（23969.39 ng/(h·m2)）和水体流出通量（1401.83 ng/(h·m2)）显著超过各介质的总降解通量，表明平流效应是PAHs的主要输出路径。
3.2.3. 灵敏度分析和不确定性分析
灵敏度分析揭示了不同分子量类别PAHs对参数扰动的差异响应机制。低分子量PAHs（LMW-PAHs）和中分子量PAHs（MMW-PAHs）对温度变量表现出关键正相关性，而高分子量PAHs（HMW-PAHs）对温度的敏感性较弱。所有介质中的PAHs浓度与大气排放率（EA）呈强正相关，与平流输入率（Q01）呈正相关，与输出率（Q10）呈负相关。蒙特卡罗模拟表明，各介质PAHs浓度的预测值主要分布在P5-P95百分位区间内，证实模型具有稳健的概率可靠性。
3.3. 风险评估
不同年龄组和不同城区的PAHs总ILCR值存在显著差异。总体ILCR遵循成人 > 青少年 > 儿童的梯度（范围从1.22×10-9到4.00×10-5）。在区域特征上，南京市主城区内的ILCR值最高。皮肤接触被确定为主要暴露途径。在不同介质的暴露风险中，水体和有机膜的风险贡献占比较大：水体污染的风险比例在28.47%至37.54%之间，有机膜的风险比例高达57.21%至68.74%。儿童对空气中的PAHs风险高于其他两个年龄组；土壤、植被和有机膜中的污染对青少年的影响更为显著。在单体毒性方面，HMW-PAHs由于高致癌性主导了整体风险格局，其中BaP和DahA的贡献最为突出，分别占累积风险的54.12%-56.10%和20.47%-23.39%。
八项毒性风险评估显示，PAHs表现出较低的心脏毒性、肝毒性和雄激素受体毒性，但具有相对较高的呼吸毒性、致癌性、雌激素受体毒性（在女性人群中尤为显著）、芳香烃受体毒性和抗氧化反应元件毒性。所有健康终点均遵循“成人 > 青少年 > 儿童”的暴露风险梯度，证实了年龄行为模式和生理差异的关键调节作用。LMW-PAHs对各种毒性的贡献最低，而中高分子量组分（特别是BaP和DahA）驱动了核心毒性负担。
该研究通过构建千米级高分辨率多介质逸度模型，实现了对南京市PAHs环境归趋和健康风险的精准评估。模型揭示了PAHs在不同环境介质中的浓度层级分布和关键迁移路径，识别了有机膜和水体作为优先防控介质的重要性，并阐明了健康风险的年龄分异特征和主要毒性贡献物质。研究结果强调了在高密度城市环境中，需要针对不同年龄群体和暴露介质制定差异化的污染防控策略。未来的研究可聚焦于毒性因子的本地化校准和暴露参数的长期观测，以进一步提升模型评估的准确性和区域适用性。该高分辨率建模框架为精准识别城市PAHs污染热点和特定人群暴露风险提供了关键科学依据，有助于推动针对性污染防治和公共卫生保护措施的制定与实施。
