单分子磁体自旋阀中的隧穿磁电阻异常现象及其调控机制研究

《Journal of Magnetism and Magnetic Materials》：Tunneling magnetoresistance anomalies in a single-molecule magnet spin valve

本文从理论角度深入探讨了基于单分子磁体（SMM）的自旋阀器件在低温下的非弹性电子输运过程。研究发现，当分子磁矩与两侧铁磁（FM）电极磁矩平行排列时，隧穿磁电阻（TMR）显著增强；反之则出现抑制甚至负磁电阻（NMR）现象。该效应主要取决于电极的自旋极化率，并可在近零磁场条件下实现制备与探测，为分子自旋电子学器件（如磁记忆单元、自旋过滤器等）的设计提供了新思路。

　　

^{模型与哈密顿量}

为模拟分子磁隧道结（MTJ）器件中的电子输运过程，我们将总哈密顿量（H_total）分解为三部分：电极哈密顿量（H_lead）、隧穿耦合项（H_hyb）及单分子磁体（SMM）哈密顿量（H_SMM）。电极部分描述为非相互作用电子体系，表达式为H_lead= Σ_kσα?_kσαa^?_αkσa_αkσ，其中自旋索引σ=↑(↓)，a^?_αkσ（a_αkσ）为动量为k、自旋为σ的电子产生（湮灭）算符，电极α∈{L,R}。隧穿项H_hyb= Σ_kσα(t_αa^?_αkσc_σ+ t_α^*c^?_σa_αkσ)表征分子能级与电极间的耦合强度。

^{结果与讨论}

我们采用典型单分子磁体Mn₁₂-ac的参数进行模拟：该分子具有基态自旋S_z=±10，轴向磁各向异性参数D=0.06 meV，等效热激活势垒U_eff≈60 K，对应磁阻塞温度T_B～3 K。在此温度下，双稳态±S_z得以保持。其他参数包括库仑相互作用U=25 meV、分子能级?₀=1.0 meV，以及分子与电极间的铁磁交换耦合J=0.1 meV。

^结论

我们系统研究了由单分子磁体（SMM）弱耦合连接铁磁（FM）电极构成的分子磁隧道结（MTJ）器件中的自旋相关电子输运。该SMM具有大自旋数S和最低未占分子轨道（LUMO），对传导电子产生自旋选择效应。通过计算低温下的电流-电压（I-V）特性及隧穿磁电阻（TMR）分布，发现当电压低于特定阈值时……