双模式超薄膜在折射率与角度测量中增强二次谐波产生的潜在应用

《iScience》：A potential application of dual-mode metafilm for enhanced second harmonic generation in refractive index and angle measurement

本刊推荐：为解决非线性光学中二次谐波产生(SHG)转换效率(CE)低及生物检测应用受限的问题，研究人员开展了基于双模式超薄膜增强SHG并用于折射率(RI)和入射角(θ)测量的主题研究。通过引入缺陷层，在电磁带隙中产生局域电场，显著提升了SHG的CE至27.63%，并实现了对牙组织（釉质[1.65]、牙本质[1.62]）和癌细胞（正常细胞[1.35]、HeLa[1.39]等）的双模式区分。该方法扩展了检测范围（RI：1.1-2.3 RIU和1-1.5 RIU；θ：13°-20°和6.55°-9.6°），为非侵入性生物样本分析提供了新思路。

　　

在光学测量和生物医学诊断领域，精确检测生物样本的物理特性（如折射率）和外界环境参数（如入射角度）一直是一项重要挑战。传统非线性光学技术，尤其是二次谐波产生(SHG)，虽能提供高分辨率的物质结构信息，却长期受困于转换效率(CE)过低的问题，限制了其在实用化设备中的应用。此外，现有传感技术往往只能针对单一物理量进行测量，难以满足复杂生物样本多参数同时检测的需求。正是在这样的背景下，李翔、隋俊阳和张海峰的研究团队在《iScience》上发表了他们的最新成果，提出了一种基于双模式超薄膜的创新方案，旨在通过增强SHG效应，实现折射率和入射角的高灵敏度双模式测量，并为生物组织成分分析和医学诊断开辟新的可能性。

研究人员为开展此项研究，主要采用了转移矩阵法(TMM)和有限元法(FEM)进行理论建模与仿真验证。TMM被用于精确模拟电磁波(EMWs)在超薄膜分层结构中的传播行为，并计算基波(FW)和二次谐波(SHW)的传输特性及SHG的转换效率。通过引入缺陷层（介质层A, B, C），在FW的电磁带隙(EBG)内产生缺陷模，从而局域增强电场，显著提升SHG的CE。有限元法(FEM)则被用来验证TMM计算结果的准确性，确保了理论模型的可靠性。研究还系统分析了灵敏度(S)、品质因子(Q-factor)、品质因数(FOM)和检测限(DL)等性能指标，以评估传感器的测量性能。

Structural design

研究设计了一种暴露于空气中的双模式超薄膜结构，其序列为A(S₁S₂)^NNB(S₁S₂)^NNNC，其中NN=9，NNN=11。S₁和S₂为铁电晶体SBN（铌酸锶钡），具有相反的非线性系数χ⁽²⁾。样本层B作为空腔，其折射率(n_B)随外部填充物变化，是实现传感功能的关键。通过精心设计各层厚度和材料属性，该结构能够支持TM（横磁）模式的电磁波传播，并为非线性相互作用提供条件。

The modulation of the CE

研究表明，通过准相位匹配(QPM)优化非线性介质层（如S₂）的厚度，可以显著增强SHG的CE。在无缺陷层的情况下，将FW和SHW调谐至电磁带隙边缘，最大CE仅为0.084%。然而，通过引入缺陷层A、B、C，在FW传输谱中产生尖锐的缺陷模共振峰（频率185.85 THz），并在对应的SHW频率（371.7 THz）处，CE大幅提升至27.63%（入射光强为1×10⁷W/m²时）。电场分布计算进一步证实，缺陷模共振能极大增强电场局域化（最大电场达1240 V/m），从而有效促进非线性频率转换。

Measurement of the FW mode

利用FW传输谱中的尖锐缺陷模共振峰作为测量信号，研究实现了对样本层折射率n_B和电磁波入射角θ的测量。对于折射率测量，在n_B为1.1至2.3 RIU的范围内，FW共振频率与n_B呈良好线性关系，灵敏度S为1.1588 THz/RIU，成功区分了牙釉质(n_B=1.65)和牙本质(n_B=1.62)。对于角度测量，在θ为13°至20°的范围内，FW共振频率与θ也呈现线性关系，灵敏度S为0.1452 THz/°，显示出稳定的角度检测能力。

Measurement of the SHW mode

更为重要的是，研究利用SHW的转换效率(CE)峰作为另一个测量信号，实现了对更低折射率范围（n_B为1至1.5 RIU）和更小角度范围（θ为6.55°至9.6°）的测量。SHW CE峰对n_B变化的灵敏度高达-2.4797 THz/RIU，对θ变化的灵敏度为0.1475 THz/°。该方法能够有效区分正常细胞（折射率1.35）与多种癌细胞（如HeLa细胞1.39，MDA-MB-321细胞1.395，Jurkat细胞1.402），在SHW频率370.65-370.90 THz范围内，不同细胞对应的SHW CE值分别为9.521%、3.391%、2.712%和2.007%，展现了其在癌症细胞鉴别方面的应用潜力。

研究还对系统的稳定性进行了分析，考虑了厚度制造误差、样本成分变化和材料损耗（用损耗角正切tanδ表示）等因素的影响。结果表明，在存在这些常见工程误差的情况下，传感器的共振峰频率偏移很小（≤0.02 THz），线性拟合关系（R²> 0.99）和灵敏度变化均不显著，证明了该双模式超薄膜传感系统具有良好的稳定性。

综上所述，本研究提出并理论验证了一种基于双模式超薄膜增强二次谐波产生的新方法。通过巧妙的结构设计，同时利用基波的尖锐传输峰和二次谐波的转换效率峰作为测量信号，实现了对折射率和入射角的双模式、宽范围、高灵敏度测量。该方法不仅显著提升了非线性频率转换的效率，更重要的是，将其成功应用于生物医学领域，展示了在牙科组织鉴别和癌细胞检测方面的巨大应用价值。与近期相关研究相比，该设计在实现双模式多功能测量的同时，还展现出更宽的测量范围和优异的灵敏度。尽管该研究目前仍处于理论阶段，面临实际制备和大规模应用的挑战，但其为非侵入性生物传感和光学测量设备的设计提供了新的思路和重要的理论依据，在生物工程和医疗诊断领域具有广阔的应用前景。