分级多目标贝叶斯优化实现钙钛矿太阳能电池电喷雾沉积的自主智能工艺开发

《Cell Reports Physical Science》：Hierarchical optimization of perovskite solar cell fabrication via step-by-step machine learning

本研究针对钙钛矿太阳能电池(PSC)规模化制造中多阶段工艺参数协同优化的挑战，提出了融合自适应约束与分级目标优化的多目标贝叶斯优化(MTBO)框架。研究人员通过将前驱体溶解度、晶体质量和薄膜形貌作为约束条件，优先优化载流子寿命再优化薄膜均匀性，实现了电喷雾沉积(ESD)工艺的自主优化。该框架仅用42次实验即在470万参数组合中筛选出最优条件，使1.63 eV带隙的FA0.82Cs0.18Pb(I0.86Br0.11Cl0.03)3钙钛矿器件效率达到21.95%，为规模化制备提供了新范式。

　　

在可再生能源技术快速发展的今天，钙钛矿太阳能电池(PSC)以其卓越的光电转换效率和较低的制造成本成为研究热点。然而，要实现其商业化应用，必须解决规模化制备中的核心难题——如何在高维参数空间中快速找到最优工艺条件。传统的试错法和实验设计方法在面对多阶段、多目标的复杂工艺优化时显得力不从心，特别是对于电喷雾沉积(ESD)这种涉及前驱体配制、喷雾参数、热处理条件等多达六个关键参数的制备技术。

针对这一挑战，西北工业大学与北京理工大学联合研究团队在《Cell Reports Physical Science》上发表了创新性研究成果，提出了分级多目标贝叶斯优化(MTBO)框架。该框架巧妙地将自适应约束与分级目标优化相结合，实现了钙钛矿薄膜电喷雾沉积工艺的自主智能优化。如图1所示，MTBO框架通过五个核心步骤——约束建模、目标建模、采集计算、分级采集拼接和约束集成，构建了一个完整的优化闭环系统。

研究方法上，团队采用高斯过程(GP)回归建立工艺参数与目标性能的映射关系，结合上限置信边界(UCB)采集函数指导实验探索。特别值得关注的是，研究人员将前驱体溶解度、钙钛矿结晶度和薄膜质量作为自适应约束条件，确保优化过程始终处于可行的工艺空间内；同时采用分级策略，优先优化载流子寿命这一关键指标，达标后再优化薄膜均匀性，这与实际制备流程高度契合。

分级优化多个目标

研究团队优化了六个ESD工艺参数和五个目标变量。如图2所示，通过四轮迭代实验，MTBO框架显著提升了薄膜性能：X射线衍射(XRD)显示PbI₂与钙钛矿峰强度比接近零，表明结晶质量显著改善；载流子寿命从对照组的99纳秒提升至300纳秒；光致发光(PL)映射峰值位置的标准偏差从1.97纳米降至0.66纳米，表明薄膜均匀性大幅提高。

MTBO框架中分级采集策略的设计

研究团队通过概率约束模型将结晶度和形貌质量转化为联合约束函数，并结合分级采集策略实现多目标优化。如图3所示，该方法能有效识别高潜力参数区域，避免无效实验。分析表明，甲基氯化铵(MACI)浓度对结晶动力学具有关键影响，而喷雾电压与流速的交互作用决定了液滴形成和喷雾行为稳定性。

MTBO框架的实验验证

在优化条件下制备的钙钛矿器件表现出卓越性能：电流密度-电压(J-V)测试显示冠军器件效率达21.95%，开路电压(V_OC)为1.16V（图4D）。统计分析表明不同批次器件性能一致性好，证明了工艺的可靠性。与现有喷雾制备技术相比，该结果达到了领先水平（图4E）。

该研究通过建立分级MTBO框架，成功解决了钙钛矿太阳能电池规模化制造中的多目标工艺优化难题。框架的创新性在于将自适应约束与分级优化策略有机结合，既保证了优化过程的可行性，又契合了制备流程的时序特性。仅用42次实验即在470万种参数组合中锁定最优条件，显著提升了优化效率。在1.63 eV带隙的FA_0.82Cs_0.18Pb(I_0.86Br_0.11Cl_0.03)₃钙钛矿体系上实现21.95%的光电转换效率，证明了该方法在复杂材料制备过程中的强大适用性。这项研究为钙钛矿光伏技术的规模化制造提供了新范式，对推进自主智能实验室发展和可再生能源技术进步具有重要意义。