评估臭氧前体物质、气象变量以及与城市化相关因素对中国地面臭氧浓度的影响

《Environmental Pollution》：Assessing the causal effects of ozone precursors, meteorological variables, and urbanization-related factors on ground-level ozone across China

臭氧污染成因的空间因果效应与动态阈值关系研究

　　

张欣|吴伟|张伟春|刘洪斌

中国重庆北碚西南大学资源与环境学院，400716

摘要

中国臭氧污染问题日益严重，尤其是在大城市群中。为了全面评估环境因素对臭氧的影响，本研究采用聚合交叉映射（Convergent Cross Mapping）和地理聚合交叉映射（Geographical Convergent Cross Mapping）模型，量化了臭氧前体物、气象变量和城市化相关因素对中国地面臭氧的因果效应。结果表明，二氧化氮（NO₂）和甲醛（HCHO）对臭氧的因果效应随HCHO/NO₂比值的变化而变化，在VOC受限的情况下达到峰值；通常情况下，NO₂的影响比HCHO更强。太阳辐射、温度、云量和相对湿度被认为是主要的气象驱动因素。在珠江三角洲，太阳辐射和温度的影响具有较短的时间滞后，而在四川盆地则表现为较长的时间滞后。城市化相关因素（包括不透水表面、工业用地和道路网络）对臭氧有显著影响，其因果强度因地区和时间的不同而有所差异，在珠江三角洲最为明显。这些发现加深了我们对时空环境因素与臭氧之间因果关系的理解，强调了制定针对特定地区的排放控制策略以有效缓解臭氧污染的重要性。

引言

近几十年来，快速的城市扩张和能源密集型发展加剧了中国的空气污染（Zhang等人，2021；Hu等人，2025）。地面臭氧是通过挥发性有机化合物（VOCs）和氮氧化物（NO_x）的光化学反应形成的，对前体物浓度的变化具有非线性响应（Jin等人，2017，2020）。在大多数地区，臭氧的形成受到NO_x的限制，而氮氧化物排放较高但挥发性有机化合物排放相对较低的城市和大都市中心则表现为VOC受限或过渡状态（Ren等人，2022；Tian等人，2025）。由于直接基于地面的前体物测量数据有限，因此广泛使用连续的卫星观测数据来替代VOCs和NO_x（Li等人，2021；Ren等人，2022）。

臭氧浓度受气象条件显著影响（Han等人，2020；Lu等人，2024）。先前的研究表明，在气象变量中，太阳辐射和温度与臭氧浓度密切相关，是光化学反应的关键驱动因素（Kou等人，2023；Wang等人，2025）。相比之下，风速、边界层高度和海平面压力等因子主要通过传输和扩散过程影响臭氧及其前体物，其影响具有地域性差异（Pyrgou等人，2018；Yin等人，2019）。此外，气象变量对臭氧的影响通常存在时间滞后，反映了臭氧变化对大气条件变化的延迟响应（Zheng等人，2024；Zghaid等人，2025）。

快速的城市化和工业化发展导致土地利用发生广泛变化，不透水表面在城市区域占主导地位（Zhu等人，2019；Huang等人，2021）。将自然和植被用地转变为不透水表面会增加人为排放并改变局部气象条件。具体而言，不透水表面的扩展通过增加车辆使用和强化工业活动提高了污染物排放（Zhu等人，2019；Halim等人，2020），同时通过提高温度和湍流程度以及由于表面粗糙度增加而降低风速（Yao等人，2015；Ao等人，2019）改变了城市大气特性。工业化通过直接排放以及通过土地利用、交通和经济活动重塑城市形态来影响臭氧污染（Qiu等人，2015；da Silveira等人，2021）。产业结构调整和技术创新可以有效改善空气质量，尤其是在高度工业化的城市（Chang等人，2019；Tian等人，2021）。道路交通排放（包括一氧化碳和氮氧化物）显著加剧了城市地区的臭氧污染（Diem和Comrie，2001；Granier和Brasseur，2003）。先前的研究表明，车辆数量较多的城市（通常与更发达的经济和工业活动相关）在夏季臭氧水平较高（Liu等人，2020；Yang等人，2023）。

区分不同环境因素对臭氧的影响对于制定缓解臭氧污染的策略至关重要。化学传输模型（CTMs）可以通过敏感性模拟有效量化排放和气象因素对臭氧浓度变化的贡献（Foley等人，2015；Li等人，2024）。然而，这些模型需要及时准确的排放清单、成熟的化学机制和大量的计算资源（Cheng等人，2019；Yang和Zhao，2023）。流行的机器学习算法能够捕捉特征与目标变量之间的复杂非线性关系，并实现高预测精度，但其特征重要性指标反映的是每个变量对模型预测的贡献，而非其真正的因果效应（Ji等人，2024）。因果效应表示一个变量对另一个变量的直接影响，体现了潜在的机制关系而不仅仅是统计关联。聚合交叉映射（CCM）是一种轻量级的、数据驱动的方法，用于检测时间序列中的因果关系（Sugihara等人，2012）。它不需要详细的化学过程信息或排放清单，仅使用每个变量的时间序列数据即可高效量化具有不可分离变量的系统中的因果关系（Li等人，2021；Zheng等人，2025）。与传统的相关性或回归模型相比，CCM允许在不预先定义滞后预测因子（例如，1天或2天的温度）的情况下，连续评估不同时间滞后下的非线性因果强度（Ye等人，2015；Liponhay等人，2024）。气象因素的滞后效应在大气污染物扩散中起着关键作用（Guo等人，2016；Yang等人，2021）。然而，CCM依赖于足够连续的时间记录，当此类数据不可用时其适用性受到限制（Chen等人，2020；Qi等人，2024）。

基于CCM和广义嵌入定理，Gao等人（2023）开发了地理聚合交叉映射（GCCM），将其应用扩展到空间领域，从而可以从空间横截面数据中推断因果关系。GCCM在揭示弱到中等程度的因果关系方面已被证明是有效的，同时解决了镜像效应等问题，并在量化和检测因果联系方面提供了灵活性和准确性（Gao等人，2023；Zhang等人，2025）。与CCM不同，GCCM从空间角度推断因果关系，并考虑了空间变化，而不是依赖于单点测量（Chen等人，2020；Liponhay等人，2024）。在生态学领域，GCCM已被广泛用于推断生态质量与影响因素之间的因果关系，以及研究土地覆盖变化与城市热岛动态之间的空间因果联系（Liang等人，2024；Yeboah等人，2025）。尽管已明确城市化的空间变化会导致排放和微气候的差异，从而影响臭氧的空间分布，但很少有研究探讨城市化相关因素对臭氧的空间因果影响。

本研究整合了这些先进的时间和空间因果模型，以全面评估臭氧前体物、气象条件和城市化相关因素对地面臭氧的因果效应。研究的具体目标包括：（1）评估卫星观测得到的HCHO和NO₂对臭氧浓度的因果效应，并探讨其因果强度随HCHO/NO₂比值的变化；（2）研究气象变量与臭氧之间的因果关系，包括它们的滞后效应；（3）研究网格化城市化指标（包括不透水表面、道路网络和工业用地）对主要大城市群中臭氧污染的空间因果效应。

部分摘录

臭氧浓度

2016年至2023年的每小时臭氧浓度数据来自中国生态环境部（http://beijingair.sinaapp.com）。截至2023年，全国约有1700个监测站投入运行，覆盖了大部分城市地区。2018年9月之前的测量数据已调整为参考状态（298 K和1013 hPa）以确保一致性。根据《环境空气质量评估技术规范》（HJ 663–2013），每日最大8小时平均值（MDA8）

臭氧的时空变化

图1显示了2016年至2023年暖季（4月至9月）MDA8臭氧的空间分布。总体而言，臭氧浓度呈上升趋势，高浓度区域显著扩大，特别是在经济发达的大城市群（如京津冀、长三角、珠三角和华南地区）。暖季臭氧浓度超过主要标准（GB 3095-2012，100 μg/m³）的监测站点比例从2016年的约50%上升到2019年的超过70%

结论

本研究从时间和空间的角度丰富了我们对环境因素与臭氧污染之间因果关系的理解。研究表明，地面臭氧受到化学前体物、气象条件和城市化过程的因果影响。在VOC受限的情况下，HCHO和NO₂对臭氧的因果效应最强，其中NO₂的影响大于HCHO。太阳辐射、温度、云量和湿度是

CRediT作者贡献声明

张欣：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 初稿，概念构思。吴伟：验证，软件，方法论。张伟春：软件。刘洪斌：监督，数据管理

利益冲突声明

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