基于BaZrS3/SrHfSe3吸收层的全无机钙钛矿叠层太阳能电池的3D建模与优化研究

《Materials Today Communications》：3D Modeling and Optimization of BaZrS 3 and SrHfSe 3 Absorbers-Based Inorganic Perovskite Tandem Solar Cell

本文报道了一种基于BaZrS3和SrHfSe3吸收层的全无机钙钛矿叠层太阳能电池的3D模拟研究。研究人员通过COMSOL Multiphysics软件系统分析了吸收层厚度、掺杂浓度和缺陷密度对器件性能的影响，最终获得开路电压1.96 V、短路电流密度22.11 mA/cm2、填充因子86.04%和功率转换效率37.29%的优异性能。该研究为开发高效、稳定、无铅的叠层光伏器件提供了重要理论指导。

　　

随着全球对清洁能源需求的日益增长，光伏技术作为可再生能源的重要组成部分备受关注。在众多光伏技术中，钙钛矿太阳能电池因其高效率和低成本而被视为下一代光伏技术的代表。然而，传统的有机-无机杂化钙钛矿材料面临着稳定性差和含铅毒性的双重挑战，这严重制约了其商业化应用前景。

与此同时，单结太阳能电池的效率受到肖克利-奎伊瑟极限的理论限制，最高效率约为33%。为了突破这一限制，研究人员将目光投向了叠层太阳能电池。这种电池通过将不同带隙的亚电池堆叠在一起，可以更有效地利用太阳光谱，从而显著提高光电转换效率。

在这项发表于《Materials Today Communications》的研究中，来自拉杰沙希大学的科研团队提出了一种创新的全无机钙钛矿叠层太阳能电池设计。他们采用硫族化物钙钛矿材料BaZrS₃（BZS）和SrHfSe₃（SHSe）分别作为顶电池和底电池的吸收层，这两种材料均具有优异的稳定性和环境友好特性。

研究人员采用COMSOL Multiphysics软件平台进行了三维有限元模拟，建立了包含泊松方程和载流子连续性方程的完整物理模型。研究团队系统优化了各功能层的厚度、掺杂浓度和缺陷密度等关键参数，并首次在硫族化物钙钛矿叠层电池中引入了热分布分析。

在器件结构设计方面，顶电池采用n-CdS/p-BZS/p⁺-ZnTe结构，底电池为n-CdS/p-SHSe/p⁺-MoSe₂结构。通过精确的能带匹配和界面工程，确保了载流子的高效分离和收集。特别值得关注的是，研究团队采用了光谱滤波技术来模拟真实工作条件下底电池接收到的光线情况，这使得模拟结果更加贴近实际。

在结果分析部分，研究人员首先展示了载流子生成分布情况。在顶电池中，最高载流子生成率出现在CdS/BZS界面处，达到5.39×10²¹cm^-3s^-1；而在底电池中，CdS/SHSe界面的载流子生成率更高，为8.32×10²¹cm^-3s^-1。这种分布特征与各层的吸收特性密切相关。

通过系统优化，研究团队发现顶电池BZS吸收层的最佳厚度为1.7 μm，底电池SHSe吸收层的最佳厚度为0.50 μm。在这种配置下，两个亚电池实现了良好的电流匹配，短路电流密度达到22.11 mA/cm²。同时，随着BZS层掺杂浓度从10¹⁵cm^-3增加到10¹⁹cm^-3，开路电压从1.92 V提升至2.2 V，填充因子从84.3%改善至87.7%，最终效率从35.95%提高到42.36%。

缺陷密度对器件性能的影响也十分显著。当缺陷浓度从10¹²cm^-3增加到10¹⁶cm^-3时，开路电压从2.2 V下降至1.8 V，效率从40.5%降低至30.1%。这一结果突显了材料质量对器件性能的关键影响。

热分析是本研究的一大特色。模拟结果显示，在开路电压条件下，非辐射复合发热主要分布在吸收层体区内，BZS层内的最大发热密度为2.23×10⁸W/m³，SHSe层内为3.5×10⁸W/m³。而在短路条件下，界面处的焦耳发热更为显著，特别是在CdS/BZS和CdS/SHSe等界面处观察到明显的热斑。

最终优化后的器件实现了37.29%的转换效率，这一数值优于大多数已报道的钙钛矿基叠层太阳能电池。与实验报道的钙钛矿/硅（34.85%）、钙钛矿/CIGS（24.6%）和全无机钙钛矿/钙钛矿（22.57%）等叠层电池相比，本研究提出的BZS-SHSe体系展现出明显的性能优势。

该研究的重要意义在于首次对全无机硫族化物钙钛矿叠层太阳能电池进行了系统的三维模拟分析，不仅考虑了光电特性，还引入了热管理研究，为实验制备提供了详细的理论指导。这种基于地球富量元素、无铅且稳定的叠层电池设计，为开发下一代高效、环保的光伏技术开辟了新途径。虽然研究中尚未考虑晶界散射、接触不均匀性等实际因素，但建立的三维模型框架为后续更精细的器件优化奠定了坚实基础。