CN9021交联剂含量调控丙烯酸介电弹性体力学与驱动性能的机理研究及本构模型构建

《Polymer Testing》：Effect of CN9021 crosslinker content on mechanical and actuation properties of acrylic dielectric elastomers and their constitutive modeling

本文系统研究了CN9021交联剂含量（30-100 wt%）对丙烯酸基介电弹性体性能的调控规律。研究人员通过UV光聚合法制备系列样品，发现中等交联密度材料（UB55）在预拉伸条件下实现198%面积应变，而高交联密度材料（UB82）无需预拉伸即可获得15.6%应变。所有材料介电常数（5.8-6.4）均优于VHB4910（4.7），UB55在10000次循环中保持12%动态振幅。该研究为定制化DE材料设计提供了系统策略。

　　

在软体机器人、人工肌肉和能量收集等领域，介电弹性体（DE）作为一类重要的电活性聚合物，因其能够实现超过100%的大应变和高能量密度而备受关注。其中，3M公司的VHB丙烯酸胶带作为商用DE材料已被广泛应用，但这些材料存在明显局限性：需要300%-500%的预拉伸，这在空间受限的应用中构成挑战；高粘弹性损耗导致能量耗散比超过25%，降低了响应速度并产生不必要的热量；机械可调性有限，难以针对不同操作要求进行优化。

为解决这些难题，海军工程大学的研究团队在《Polymer Testing》上发表了一项创新研究，系统探讨了CN9021交联剂含量对丙烯酸基介电弹性体性能的影响规律。他们通过精确调控交联密度，成功开发出具有优异综合性能的DE材料，为不同应用场景提供了定制化材料设计策略。

研究人员采用了几项关键技术方法开展本研究：通过UV光聚合法制备不同CN9021含量（30-100 wt%）的丙烯酸酯DE薄膜；利用溶胀实验和凝胶分数测定量化交联网络结构参数；通过单轴拉伸测试和循环加载实验全面表征力学性能；采用动态机械分析（DMA）研究粘弹性行为；使用阻抗分析仪测量介电性能；最后通过预拉伸和非预拉伸两种构型评估驱动性能。

3.1. 结构表征与分析

化学结构和交联网络分析表明，随着CN9021含量从30wt%增加到100wt%，交联密度从1.42×10^-5增加到5.12×10^-5mol/cm³，凝胶分数从68.4%升至84.7%。傅里叶变换红外光谱（FTIR）证实了UV诱导聚合的完整性，C=C双键特征峰在1635 cm^-1处几乎消失。交联网络结构分析显示，溶胀比从1298.1%降至442.3%，而平均交联点间分子量（M_c）从81000 g/mol降至22500 g/mol，证实了网络结构的逐步密实化。

3.2. 拉伸测试和本构模型

力学性能分析发现，杨氏模量从0.05 MPa（UB37）单调增加至0.37 MPa（UB100），实现了7.4倍的调控范围。断裂伸长率从631.4%降至239.9%，而拉伸强度从0.15增至0.32 MPa。循环加载分析表明，UB55的能量耗散比仅为9.69%，远低于VHB4910的29.82%。本构模型开发中，三阶Ogden模型表现出最优的拟合精度（R²>0.9999，RMSE<0.0004 MPa），能准确描述材料的非线性力学行为。

3.3. 动态力学性能

动态机械分析显示，所有样品在-30°C至0°C范围内呈现明显的玻璃化转变。随着CN9021含量增加，玻璃化转变温度（T_g）从-27.65°C（UB37）升至-14.5°C（UB82）。在25°C时，UB55-UB82系列的损耗因子（tan δ）维持在0.2-0.3之间，显著低于VHB4910的0.75，表明其具有更低的能量耗散。存储模量在25°C时从0.23 MPa（UB37）系统增加至1.35 MPa（UB100），与单轴拉伸测试结果一致。

3.4. 介电性能

介电性能测试表明，所有UB系列样品在1 kHz下介电常数保持在5.8-6.4范围内，均高于VHB4910的4.7。介电损耗在测试频率范围内保持较低值（tan δ_e<0.08），UB37-UB82样品在1 kHz下的介电损耗（0.0005-0.0032）远低于VHB4910（0.01）。低频介电测量显示，UB55和UB82在0.1-100 Hz范围内保持较高的介电常数（6.3-8.6），有利于Maxwell应力的产生。

3.5. 驱动性能

预拉伸驱动器性能测试表明，在3×径向预拉伸条件下，UB55在53.8 kV/mm电场下实现146%面积应变，超过VHB4910的115%。响应速度分析显示，UB55在18秒内达到稳态应变的90%，而VHB4910需要364秒。动态响应性能显示，UB55在1 Hz下动态应变幅值为13.2%，是VHB4910（7.5%）的1.76倍。长期循环耐久性测试中，UB55在10000次循环后仍保持12.05%的动态振幅，表现出卓越的稳定性。

非预拉伸驱动器性能研究表明，在恒定初始凸起高度（h₀=2 mm）条件下，UB82在28.3 kV/mm下实现13.8%面积应变，是VHB4910的五倍。动态响应测试表明，UB82在0.1-50 Hz频率范围内均保持显著优于VHB4910的性能，在30 Hz下仍能维持2%的动态振幅。

研究结论表明，通过精确调控CN9021交联剂含量，可以实现对丙烯酸介电弹性体性能的系统性调控。中等交联密度材料（UB55）适用于需要高驱动应变和快速响应的预拉伸应用，而高交联密度材料（UB82）则适合无需预拉伸的场景。该研究建立的构效关系为DE材料的理性设计提供了重要指导，三阶Ogden本构模型为器件仿真提供了可靠参数，推动DE技术在软体机器人、人工肌肉等领域的实际应用。

这项研究的创新之处在于首次系统阐明了简单二元聚丙烯酸酯网络中CN9021含量单独调控的机制，避免了复杂配方（如双峰网络、复合材料）的干扰，为DE材料的性能优化提供了清晰的设计思路。未来工作可重点评估这些定制化弹性体的环境稳定性、开发混合网络以扩展工作温度范围，以及研制应用特异性器件，进一步推动DE技术的实际应用。